高硅ZSM-5沸石分子筛负载纳米零价铁去除水溶液中重金属机理的研究

摘要

随着工业的发展，大量的铅及其化合物被广泛应用于矿产、电镀工业、电池制造、染料、印刷工业等行业，工业生产过程中排放的含铅废弃物大量排放到水体中，已经造成水体的严重污染，对人体健康造成很大的威胁。近年来，人们利用纳米零价铁去除废水里重金属pb2+得到广泛应用，但是，纳米零价铁暴露于空气中易被氧化，易团聚，在实际应用中限制了其作为纳米材料的特性，对于纳米零价铁存在的问题，本文通过化学浸渍法和球磨法制备出了ZSM-5负载零价铁，解决了纳米零价铁分散性能差，反应活性较低的问题，通过利用两种不同方法制备的材料去除废水里重金属Pb2+，探究其反应动力学和去除机理，并比较两者之间的去除效果。其研究内容如下:
　　利用化学浸渍法和球磨法制备了ZSM-5负载零价铁，我们对负载材料进行表征分析，分析结果表明:通过化学浸渍法制备的ZSM-5负载纳米零价铁粒径在50nm-100nm，呈球形结构，在ZSM-5上没有出现团聚现象，其分散性能较好，球磨法制备的ZSM-5负载铁粉，铁元素在ZSM-5上分散均匀。通过两种方法制备的ZSM-5负载零价铁均含有α-Fe的衍射峰。
　　研究了不同环境条件下对去除pb2+动力学分析及影响因素，发现两种不同方法制备的材料去除pb2+均符合一级反应动力学，在较高pH值和较低pH值条件下均不利于pb2+的去除，研究表明在pH=4时，Pb2+去除率最高，达到41.1％。两种不同方法制备的材料对pb2+去除率随着投加量增加而增加，表观反应速率常数也随着投加量增加而增加;在负载材料投加量一定的情况下，随着pb2+浓度的提高而去除率降低，表观反应速率常数也随着pb2+浓度的提高而降低，对pb2+绝对去除量却增加。
　　通过对反应过程中总铁释放量检测发现，溶液里总铁释放量呈现先增加后减少的趋势，溶液里Fe2+释放量出现先增加而逐渐稳定的趋势，这是由于随着Fe0被Pb2+和水系统氧化，Fe0被氧化为Fe2+和Fe3+，造成溶液中总铁和Fe2+释放量增加。我们考察了溶液pH值变化情况，发现随着浓度的升高溶液反应前后pH差值增加，为了对ZSM-5负载纳米零价铁去除pb2+的机理进行分析，我们对反应后的ZSM-5负载纳米零价铁表面进行X-射线光电子能谱(XPS)分析，发现在ZSM-5负载纳米零价铁表面有pb2+和FeOOH存在，说明pb2+通过物理吸附吸附在ZSM-5负载纳米零价铁表面上。
　　研究了两种不同方法制备的材料对pb2+的去除效果，研究表明化学浸渍法制备的ZSM-5负载纳米铁去除pb2+的去除率和表观反应速率常数比球磨ZSM-5负载铁粉去除Pb2+高，主要是由于制备的两种材料粒径不同造成的。

目录

摘要

第一章 绪论

1．1 课题研究的背景及意义

1．1．1 课题研究的背景

1．1．2 课题研究的意义

1．2 含铅废水的处理技术及其特点

1．2．1 化学沉淀法

1．2．2 吸附法

1．2．3 离子交换法

1．2．4 萃取法

1．2．5 膜分离法

1．2．6 电解法

1．2．7 生物法

1．3 零价铁技术的应用与发展

1．3．1 纳米零价铁技术发展概要

1．3．2 纳米零价铁的制备

1．3．3 纳米零价铁稳定性方法

1．3．4 纳米零价铁处理废水里的重金属

1．4 研究目的及内容

1．4．1 研究目的

1．4．2 研究内容

第二章 不同负载材料的制备与表征

2．1 实验仪器及试剂

2．1．1 主要试剂

2．1．2 主要仪器

2．2 表征与分析方法

2．2．1 XRD衍射分析

2．2．2 场发射扫描电镜(FE-SEM)分析

2．2．3 溶液中Fe2+，Pb2+和总铁离子的检测

2．3 化学浸渍法ZSM-5负载纳米零价铁的制备与表征

2．3．1 化学浸渍法ZSM-5负载纳米零价铁的制备

2．3．2 化学浸渍法ZSM-5负载纳米零价铁的表征

2．4 球磨ZSM-5负载铁粉的制备与表征

2．4．1 球磨ZSM-5负载铁粉的制备

2．4．2 球磨ZSM-5负载铁粉的表征

2．5 结论

第三章 化学浸渍法制备ZSM-5负载纳米零价铁对Pb2+去除实验

3．1 ZSM-5负载纳米零价铁去除Pb2+的影响因素

3．1．1 不同pH值对pb2+去除实验

3．1．2 不同投加量对Pb2+去除实验

3．1．3 不同浓度对Pb2+去除实验

3．1．4 不同材料对Pb2+去除实验

3．2 ZSM-5负载纳米零价铁去除Pb2+的实验结果和讨论

3．2．1 不同pH值对Pb2+去除的影响

3．2．2 不同投加量对Pb2+去除的影响

3．2．3 不同浓度对Pb2+去除的影响

3．2．4 不同材料对Pb2+去除的影响

3．3 ZSM-5负载纳米零价铁去除Pb2+的动力学分析

3．3．1 不同pH值对Pb2+反应速率的影响

3．3．2 不同投加量对Pb2+反应速率的影响

3．3．3 不同初始浓度对Pb2+反应速率的影响

3．3．4 不同材料对Pb2+反应速率的影响

3．4 ZSM-5负载纳米零价铁去除Pb2+的机理分析

3．4．1 ZSM-5负载纳米零价铁去除Pb2+后溶液铁离子释放量变化

3．4．2 ZSM-5负载纳米零价铁去除Pb2+后溶液pH值变化

3．4．3 ZSM-5负载纳米零价铁去除Pb2+后的扫描电镜分析

3．4．4 ZSM-5负载纳米零价铁去除Pb2+后的X-射线光电子能谱(XPS)分析

3．5 本章小结

第四章 球磨ZSM-5负载铁粉对Pb2+的去除实验

4．1 球磨ZSM-5负载铁粉对Pb2+影响因素分析

4．1．1 不同pH值对Pb2+去除实验

4．1．2 不同投加量对Pb2+去除实验

4．1．3 不同浓度对Pb2+去除实验

4．1．4 不同材料对Pb2+的去除实验

4．2 球磨ZSM-5负载铁粉去除Pb2+的实验结果和讨论

4．2．1 不同pH值对Pb2+去除的影晌

4．2．2 不同投加量对Pb2+去除的影响

4．2．3 不同初始浓度对Pb2+去除的影响

4．2．4 不同材料对Pb2+去除的影响

4．3 球磨ZSM-5铁粉去除Pb2+的反应动力学分析

4．3．1 不同pH值对Pb2+反应速率的影响

4．3．2 不同投加量对Pb2+反应速率的影响

4．3．3 不同浓度对Pb2+反应速率的影响

4．3．4 不同材料对Pb2+反应速率的影响

4．4 不同方法制备的材料去除Pb2+分析

4．5 本章小结

第五章 结论与建议

5．1 结论

5．2 建议

参考文献

致谢

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