声明
摘要
1 绪论
1.1 论文的研究背景
1.2 二甲醚合成工艺
1.2.1 甲醇脱水制备二甲醚法
1.2.2 合成气直接制备二甲醚法
1.2.3 CO2加氢制备二甲醚法
1.2.4 生物质合成气制二甲醚
1.3 甲醇气相脱水制二甲醚的催化剂
1.3.1 活性氧化铝及其改性后的催化剂体系
1.3.2 沸石分子筛及其改性后的催化剂体系
1.4 甲醇在分子筛上气相脱水生成二甲醚的反应机理
1.5 课题的研究目的
1.6 课题的研究内容
2 量子化学研究基础
2.1 引言
2.2 量子化学的基本理论
2.3 量子化学的计算方法
2.3.1 从头算方法
2.3.2 半经验方法
2.3.3 密度泛函方法
2.4 量子化学的计算研究
2.4.1 计算软件的选取
2.4.2 计算方法的选取
2.4.3 计算基组的选取
2.4.4 计算模型的选取
3 HZSM-5分子筛结构与酸性的量化研究
3.1 引言
3.2 计算模型与方法
3.3 结果与讨论
3.3.1 簇模型大小对分子筛酸性的影响
3.3.2 计算基组大小对分子筛酸性的影响
3.3.3 外层不同饱和原子对分子筛簇模型酸性的影响
3.3.4 对HZSM-5分子筛十元环进行计算
3.4 本章小结
4 甲醇在HZSM-5分子筛簇模型上吸附的量化研究
4.1 引言
4.2 计算模型与方法
4.3 结果与讨论
4.3.1 气相中甲醇分子的性质
4.3.2 甲醇分子在3T簇模型上的吸附
4.3.3 簇模型大小对甲醇分子在分子筛上吸附的影响
4.3.4 采用MP2方法计算甲醇分子在3T和5T簇模型上的吸附
4.4 本章小结
5 甲醇在HZSM-5分子筛上脱水生成DME反应机理的量化研究
5.1 引言
5.2 计算模型与方法
5.3 结果与讨论
5.3.1 甲醇在3T簇模型上脱水的R-E机理
5.3.2 甲醇在3T簇模型上脱水的L-H机理
5.4 本章小结
6 结论
参考文献
致谢
攻读硕士学位期间发表的学术论文