低共熔离子液体中电化学剥离制备石墨烯

摘要

石墨烯(Graphene)是由单层碳原子以六元环形式紧密堆积而成的二维片状碳纳米材料，具有理想的晶格结构和独特的电学、光学和热学等性质，在纳米电子器件、太阳能电池、超级电容器、锂离子电池等领域有着广泛的应用前景。目前，石墨烯的主要制备方法包括:微机械剥离法、化学气相沉积法、氧化石墨烯还原法、电化学剥离法等等。其中，电化学剥离法具有方法简单、成本低、绿色无污染等特点，有望用于批量生产高质量低缺陷石墨烯。
　　但目前多采用的水系电化学剥离制备方法普遍存在石墨烯产率低、剥离片层较厚、氧化程度高、缺陷多等缺点，通常需要淬火处理或还原处理。最近，采用离子液体作为电解液电化学剥离制备的方法，因其绿色，反应过程缓慢，产率高等优点受到研究人员极大关注，但昂贵的价格也是限制其广泛应用的显著性缺点。
　　鉴于此，本论文采用低成本的低共熔离子液体作为电解液，利用电化学剥离石墨箔制备石墨烯。采用扫描电镜、透射电镜、红外光谱仪和X射线衍射仪分析了产物的显微形貌与结构;并通过紫外可见光分光光度计测量分散液吸光度确定不同试验条件下的剥离效果，主要研究内容和实验结果如下:
　　1.低共熔离子液体组成对石墨箔电极剥离效果的影响:采用几种低成本的低共熔离子液体，如氯化锌-尿素，氯化胆碱-尿素，氯化胆碱-甘油作为电解液，研究电解液组成，试验电压以及反应体系温度等对石墨箔剥离效果的影响。
　　2.电化学剥离试验条件对剥离效果的影响:选取氯化胆碱和甘油组成的低共熔离子液体为试验对象，研究在其中加入适量的去离子水，调节体系pH值，改变剥离电压施加方式以及添加长链表面活性剂辅助插层等试验条件对同温度条件下剥离制备石墨烯的情况电化学剥离制备石墨烯的影响。
　　采用扫描电镜、场发射扫描电镜、透射电镜、红外光谱仪和X射线衍射仪分析了产物的显微形貌、化学结构和晶体结构，通过石墨烯分散溶液的沉降情况以及紫外可见光分光光度计测量沉降后石墨烯分散液吸光度的大小差别，从宏观角度验证了该体系不同条件剥离效果的差异，结合以上方法:
　　确定了低共熔离子液体与水的最佳体积比为1∶1，脉冲强度为[+4V～5s，0V～2s]且pH=12.0为最佳剥离条件。同时，加入适量浓度阳离子表面活性剂十六烷基三甲基氯化铵既能明显改善电化学剥离的产量又不影响剥离得到的石墨烯产物的质量，最终确定该表面活性剂用量的最佳浓度为0.16mg/ml。在优化的制备条件下，确定低共熔离子液体加去离子水的体系中制各石墨烯的产率约为12.7％，石墨烯片层较薄。该石墨烯样品无明显氧化、缺陷较少且形貌完整、无明显褶皱卷曲。

目录

声明

摘要

1 绪论

1．1 碳材料概述

1．2 石墨烯的发现

1．3 石墨烯的结构

1．4 石墨烯的性质

1．5 石墨烯的应用

1．5．1 石墨烯在场效应晶体管方面的应用

1．5．2 石墨烯在太阳能电池相关方面的应用

1．5．3 石墨烯在储氢／甲烷中的应用

1．5．4 石墨烯在锂离子电池中的应用

1．6 石墨烯的制备方法

1．6．1 机械剥离法

1．6．2 外延生长法

1．6．3 化学气相沉积法

1．6．4 还原氧化石墨法

1．6．5 液相剥离法

1．6．6 电化学剥离法

1．7 选题依据和主要研究内容

1．7．1 选题依据

1．7．2 研究内容

参考文献

2 三种低共熔离子液体中电化学剥离制备石墨烯

2．1 前言

2．2 实验部分

2．2．1 原料

2．2．2 实验仪器与设备

2．2．3 低共熔离子液体的制备

2．2．4 石墨烯的制备

2．3 测试表征

2．4 结果与讨论

2．4．1 样品的扫描电镜

2．4．2 样品超声分散沉降后的光学照片以及沉降测试

2．4．3 石墨烯样品的透射电镜

2．4．4 样品的拉曼谱图

2．4．5 低共熔离子液体电化学剥离制备石墨烯机理

2．5 本章小结

参考文献

3 氯化胆碱-丙三醇低共熔体系电化学插层剥离制备石墨烯

3．1 前言

3．2 氯化胆碱-丙三醇低共熔液体中电化学剥离制备石墨烯影响因素

3．2．1 DES／H2O体积比的影响

3．2．2 DES／H2O脉冲电压的影响

3．2．3 DES／H2O体系pH的影响

3．2．4 DES／H2O体系加入CTAC浓度的影响

3．2．5 DES／H2O体系电化学剥离石墨烯产率

3．3 结果和讨论

3．3．1 样品的场发射扫描电镜

3．3．2 石墨烯样品的透射电镜

3．3．3 样品的x射线粉末衍射

3．3．4 样品的拉曼谱图

3．3．5 样品的红外光谱

3．4 低共熔离子液体，水体系中电化学剥离制备石墨烯机理

3．5 本章小结

总结

参考文献

致谢