石墨相氮化碳的结构及其荧光特性研究

摘要

本文利用分步热解三聚氰胺的方法制备了石墨相氮化碳（g-CN）材料，并对其聚合度、结构、键价特性和形貌进行了分析表征，阐明了g-CN样品的聚合程度和结构与实验条件之间的内在联系。在此基础上研究了g-CN荧光发光特性，分析了该材料的荧光发光机理，并进一步研究了样品结构对其荧光特性的影响。
　　以七嗪环为结构单元，分别计算了链状聚合和片状聚合两种情况下g-CN的成分随聚合度的变化。计算结果表明链状聚合产物的N/C比值趋于1.5，H含量趋于16.67at.％；而片状聚合最终形成g-C3N4结构，其N/C趋于4/3，H含量趋于0。对于链状聚合产物而言，其成分在聚合度n＞50之后趋于稳定。在不同的热解温度下，通过长时间保温制备了一系列g-CN材料并对其成分、结构和键价特性进行了表征。实验结果表明所制备的g-CN的聚合度随热解温度的上升逐渐增加。热解温度较低时，产物中混杂存在各种结构的低级缩聚物，其结构有序性较低；当热解温度为600℃时，产物的聚合度较高，链状和片状聚合产物同时存在，其N/C比值达到最低；当温度进一步升高，所得g-CN以链状聚合产物为主，分子链反向咬合并通过氢键连接形成稳定的片层结构，之后以ABAB的形式堆垛形成正交相晶体结构。
　　分析了典型g-CN的荧光发射谱，并对其发光机理进行了解释，之后进一步研究了g-CN样品的结构对其荧光发光特性的影响。在较短的保温时间下，g-CN样品的荧光光谱随热解温度的升高而逐渐红移；在较低的热解温度下，样品的荧光光谱随保温时间的延长也发生类似的红移现象。当热解温度较高且保温时间较长的情况下，样品的荧光发射峰反而出现蓝移。文中对g-CN荧光光谱的红移和蓝移现象分别进行了解释。

目录

声明

第1章 绪 论

1.1 g-CN简介

1.2 g-CN的荧光发光特性

1.3本论文的选题依据与研究内容

第2章 实验及测试方法

2.1化学试剂与设备

2.2实验装置与制备方法

2.3样品的表征与分析方法

2.4本章小结

第3章 g-CN的聚合度与结晶性研究

3.1引言

3.2实验与计算方法

3.3 g-CN的聚合度及其成分的关系

3.4 g-CN样品的表征与分析

3.5本章小结

第4章 g-CN的荧光特性研究

4.1引言

4.2 实验方法

4.3实验结果与讨论

4.4本章小结

结论

参考文献

致谢