新生态MnO对水中砷的去除作用的研究

摘要

论文的主要研究内容总结为:1.新生态MnO2的合成及表征以MnSO4和KMnO4为原料,采用还原法合成了新生态MnO2.通过XRD、TEM、IR、BET等技术的表征证实,所合成的MnO2为δ-MnO2,颗粒为准球形,平均粒径为250nm,属超细微粒的范围,比表面积达94.18 m2/g,颗粒表面的羟基数为2个/nm2.2.新生态MnO2对水中砷去除效果及其再生作用的研究以Na3AsO4和As2O3制得含As(Ⅴ)、As(Ⅲ)的模拟废水为例,采用Batch法系统地研究了新生态MnO2对废水中As的去除效果和影响因素.结果表明,新生态MnO2作为一种新型吸附剂,对As不但有很好的去除效果,而且与其它吸附剂相比具有操作简单,作用速度快,投加量少,吸附容量高的特点,大大缩短了吸附周期,降低了成本.(1)处理过程中接触时间,MnO2的投加量,砷溶液的初始浓度,体系的pH值,温度等对As的去除率均有不同程度的影响.但pH值是最主要的影响因素.(2)用新生态MnO2处理含As(Ⅴ)废水的适宜条件为:室温(20℃),pH值在6.5左右,接触时间为2h,MnO2的投加量为100mg.在该条件下去除率大于98％.(3)用新生态MnO2处理含As(Ⅲ)的废水适宜条件为:室温(20℃),pH值小于7,接触时间为2h,MnO2的投加量为100mg时,这时去除率大于80％.(4)阴离子对As(Ⅴ)和As(Ⅲ)均有竞争吸附作用,使去除率降低,阳离子如Fe2+、Fe3+、A13+等的加入可以提高As去除效果.(5)初步对处理As(Ⅴ)后的MnO2进行解吸和再生,实验表明,用1MNaOH解吸1h,As(Ⅴ)的回收率达80％以上,然后用1MHCl浸泡1h后可以恢复其吸附能力.3.新生态MnO2对含As废水的作用机理(1)新生态MnO2对As(Ⅴ)的去除过程不遵循简单级数的动力学方程;在20℃、pH=5.5时其吸附过程符合Langmuir等温方程,R2=0.9984;pH=6.5时符合Frundlich等温式,R2=0.9921;升高温度不利于As(Ⅴ)的去除.(2)在20℃、pH=6.5时,新生态MnO2对As(Ⅲ)的去除过程中As(Ⅲ)浓度的减少遵循二级动力学方程;实验数据符合Langmuir和Frundlich吸附等温式,拟合得到的R2数值均大于0.9337,最大吸附量在47~63.7mg/g之间;温度升高使As(Ⅲ)的去除率降低.4.负载二氧化锰树脂的制备及对As(Ⅴ)的除去效果对树脂进行简单的预处理后,将新生态MnO2负载于树脂上并对含砷废水进行处理.结果表明:在室温条件下,用饱和MnSO4将树脂浸泡4h后与KMnO4作用,所得负载树脂对As(Ⅴ)的去除效果较好;在相同的解吸条件下As(Ⅴ)的回收率达86％,明显高于新生态MnO2的解吸效果,再生后对As(Ⅴ)的去除效果与原负载树脂相当.该论文的研究不仅为吸附技术的应用提供了一种新型吸附剂,同时也为开拓治理含砷废水污染的新途径提供一定的理论和实验依据.

目录

文摘

英文文摘

第一章绪论

1.1立题的背景及意义

1.2水体砷污染及除砷技术研究概况

1.2.1砷污染物的特性及来源

1.2.2除砷技术研究概况

1.3金属氧化物/水界面的吸附模式与理论概述

1.3.1吸附作用与吸附论理

1.3.2金属氧化物/水界面上的表面络合模型

1.3.3影响金属氧化物表面吸附的因素

1.4论文的研究内容

第二章实验材料及研究方法

2.1引言

2.2实验

2.2.1主要仪器与试剂

2.2.2新生态MnO2的合成

2.2.3样品的表征

2.3砷的测定方法的建立

2.3.1砷的测定方法

2.3.2砷的测定

2.4吸附实验的研究方法

2.4.1研究方法

2.4.2实验方法

2.5结果与讨论

2.5.1 MnO2物相的分析

2.5.2 MnO2颗粒的形貌和粒度

2.5.3 MnO2的比表面积

2.5.4新生态MnO2的IR光谱

2.5.5新生态MnO2的表面羟基数

2.5.6 As的标准曲线

2.6小结

第三章新生态MnO2对As(Ⅴ)去除作用的研究

3.1引言

3.2实验部分

3.2.1实验试剂

3.2.2实验仪器

3.2.3吸附实验

3.3结果与讨论

3.3.1时间对As(Ⅴ)去除效果的影响

3.3.2 pH值对As(Ⅴ)去除率的影响

3.3.3二氧化锰投加量对As(Ⅴ)去除率的影响

3.3.4等温吸附平衡

3.3.5阴离子对As(Ⅴ)去除效果的影响

3.3.6阳离子对As(Ⅴ)去除效果的影响

3.4 MnO2的解析再生实验

3.5结论

第四章新生态MnO2对As(Ⅲ)的去除作用的研究

4.1引言

4.2实验部分

4.3结果与讨论

4.3.1新生态MnO2对As(Ⅲ)的去除动力学实验研究

4.3.2新生态MnO2去除As(Ⅲ)过程中Mn2+浓度的变化及其影响

4.3.3不同初始浓度下时间对As(Ⅲ)去除率的影响

4.3.4 pH值对As(Ⅲ)去除效果的影响

4.3.5 MnO2投加量对As(Ⅲ)去除效果的影响

4.3.6外加离子对As(Ⅲ)去除效果的影响

4.3.7等温吸附平衡

4.3.8离子强度的影响

4.4结论

第五章负载二氧化锰树脂的制备及除砷作用研究

5.1引言

5.2实验部分

5.2.1试剂与材料

5.2.2吸附除砷实验

5.2.3负载二氧化锰树脂的制备

5.3结果与讨论

5.3.1负载二氧化锰树脂的SEM照片

5.3.2制备条件对负载二氧化锰树脂除砷效果的影响

5.3.3 pH值对负载二氧化锰树脂除砷效果的影响

5.3.4温度对负载二氧化锰树脂除砷效果的影响

5.3.5吸附剂的解吸再生实验

5.4结论

第六章结论与展望

参考文献

致谢