烟雾箱模拟1,3-丁二烯-NOX的大气光化学反应研究

摘要

本文采用烟雾箱实验系统，验证了VOCs气态污染物在烟雾箱中的转化过程及最终出现的产物。选取了制药行业排放的典型污染物1,3-丁二烯（1,3-Butadiene，BD）作为研究对象，研究了1,3-丁二烯与二氧化氮（Nitrogen dioxide）在大气环境中形成光化学烟雾的主要过程。利用傅里叶红外光谱仪（FT-IR）对C4H6-NOx光化学反应产生的气相产物进行分析，并结合MCM机理，通过FACSIMILE软件进行数值模拟，进一步研究1,3-丁二烯向二次有机气溶胶转化的过程及特点。给出了光照强度和反应物初始浓度比值两种影响因素对C4H6-NOx光化学反应主要产物臭氧和二次有机气溶胶形成的规律模型。 模拟实验结果表明紫外线强度和反应物初始浓度比值的改变均能够对反应产生重要影响。C4H6和NO2在紫外线的照射下，会发生一系列光化学反应生成大量的O3和SOA颗粒，紫外线强度与1,3-丁二烯的分解率、生成的O3浓度最大值和SOA颗粒数浓度呈正相关性；紫外线强度的增加能够缩短气态/粒子态产物达到平衡的时间，促进促进1,3-丁二烯快速的转化为SOA颗粒。反应物初始浓度比值的增加会使生成的SOA颗粒粒径尺度以及数浓度同步得到增长，生成的O3浓度最大值和SOA颗粒数浓度最大值与比值呈正相关性。 利用傅里叶红外光谱仪检测到气相产物中主要有丙烯醛、甲醛、乙醛、O3、CO、CO2、丙烯酸、酮类和酯类物质等。结合MCM机理，利用FACSIMILE软件对1,3-丁二烯向SOA转化过程进行模拟，从模拟产物甲醛和丙烯醛的生成上验证了反应体系中大量的SOA颗粒主要是由1,3-丁二烯和O3反应生成，1,3-丁二烯是模拟实验环境中生成二次有机气溶胶的前体物，具有较高的生成潜势。

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摘 要

Abstract

1.1 研究背景

1.2 光化学烟雾

1.3 国内外研究现状

1.4 研究目的与研究内容

2.1 烟雾箱简介

2.2 实验部分

2.2.1 烟雾箱重复性实验

2.2.2 背景气体的反应活性

2.2.3 气相物种的壁效应实验

2.2.4 反应物1,3-丁二烯和二氧化氮标准曲线的制定

2.2.5 实验方法与步骤

2.3 本章小结

3.1.1 实验设计

3.1.2 结果与讨论

3.2.1 实验设计

3.2.2 结果与讨论

3.3 不同因素对C4H6-NOx光化学反应生成SOA颗粒的影响

3.3.1 二次有机气溶胶的形成过程

3.3.2 不同因素对SOA颗粒生成的影响

3.4 本章小结

4.1 气相产物分析

4.2.1 MCM机理

4.2.2 FACSIMILE模拟结果

4.3 本章小结

参考文献

攻读硕士学位期间所发表的论文

致 谢