对二甲苯低温液相氧化反应过程的研究

摘要

对二甲苯液相氧化反应是在工业上是一个重要的反应,其主要氧化产物对苯二甲酸是合成聚对苯二甲酸乙二醇(PET)的主要原料,每年全球对苯二甲酸产量为3000万吨左右。
　　目前代表MPC工艺90年代的技术水平。单台氧化反应器、比较温和的氧化条件及综合的溶剂回收系统为MPC工艺的最大特点。由于MPC工艺的反应条件比较温和,减少了副反应,PX和HAc的消耗保持在先进水平上,而且设备造价和动力消耗降低。但降低反应温度和反应压力使反应速度降低,反应物的停留时间延长,限制了其生产能力的提高,同时MPC工艺采用较高的溶剂比和催化剂浓度,尤其是贵金属钴的浓度高,增加生产成本。
　　研究过天津石化公司引进的MPC工艺反应温度、压力低,反应条件比较温和,副反应少,PX和HAc的消耗保持在先进水平上;而且采用单台塔式反应器,中间产物氧化比较完全,产品纯度高。但降低反应温度和反应压力使反应速度降低,反应物的停留时间延长,限制了其生产能力的提高。
　　基于对国内外PX液相氧化技术现状和发展趋势的分析,在MPC工艺的基础上进行PX氧化新催化剂体系的研究开发,以提高催化效率、缩短反应时间,在不增加设备投资的情况下,提高装置生产能力。
　　实验研究了初始PX浓度、是在MPC工艺的基础上进行PX液相氧化新催化剂体系的研究开发,在维持反应温度、压力与现MPC工艺相同的条件下,以空气为氧化剂,醋酸为溶剂,钴-锰-溴为主催化剂,对添加过渡金属催化助剂的PX氧化新催化体系进行研究,并优化PX氧化技术小试工艺条件,考察不同催化助剂、催化剂浓度、催化剂配比对反应结果的影响。

目录

封面

声明

中文摘要

英文摘要

目录

第一章 绪论

1.1 PTA的主要生产工艺比较

1.2 PX催化氧化反应的机理

1.3 对二甲苯氧化反应动力学

1.4 PX氧化的主要研究因素

1.5 平均停留时间分布

1.6 数学解析方法简介

1.7 本文主要研究工作

第二章 实验部分

2.1 实验装置介绍

2.2 实验过程及步骤

2.3 样品分析与分析方法

2.4 预备实验

2.5 实验条件

2.6 气相数据的修正

2.7 中间产物共晶现象的讨论

2.8 本章小结

第三章PX 氧化反应动力学

3.1 反应网格的确定

3.2反应机理及动力学模型的确定

3.3 参数拟合原理

3.4 浓度的变化规律

3.5 反应的温度效应

3.6 燃烧副反应动力学的考察

3.7 本章小结

第四章 工业PX氧化过程反应模拟

4.1氧化反应器模型

4.2与工业数据的比较验证

第五章 结论

参考文献

攻读学位期间所取得的相关科研成果

致谢