聚酰亚胺/无机粒子导热复合材料的制备与性能研究

摘要

微电子元件的高功率化、高集成化和微型化，致使电子电器元件在有限空间内积聚热量，散热问题成为影响其安全、可靠、稳定工作的关键因素。导热高分子复合材料兼具高导热、电绝缘和易成型加工等优异的综合性能，被广泛应用于汽车机械、航空航天、电子封装和微电子的层间介质材料等领域。聚酰亚胺(PI)具有优异的热稳定性、机械性能，较高的电绝缘性和低介电常数，但导热系数低。六方氮化硼(BN)和纳米金刚石(ND)拥有超高的导热性能，同时介电性能良好，热膨胀系数小，是制备导热聚合物基复合材料的理想填料。聚酰亚胺/无机粒子复合材料结合了聚酰亚胺和导热无机填料各自的优点，本文分别制备了BN单一填料填充聚酰亚胺和BN、ND混杂填充聚酰亚胺两个体系的复合材料。 对于BN单独填充聚酰亚胺复合体系，为了改善有机-无机两相界面的相容性，首先对BN进行酸化处理，提高表面的可润湿性，并引入极性基团，随后接枝硅烷偶联剂γ-(2,3-环氧丙氧)丙基三甲氧基硅烷(γ-MPS)，对BN表面进行功能化修饰，最后采用原位聚合方法制备两种PI/BN复合材料。FTIR、XRD、TGA、TEM和接触角等现代分析方法表征了其表面特性。导热填料BN的加入，可有效提高复合材料的导热性能，当填充40wt%BN粒子时，复合材料的导热率为0.677W/(m?K)，填充相同含量的改性BN粒子时，复合材料的导热率达0.768W/(m?K)，为纯聚酰亚胺的4.6倍，同时保持了其良好的热稳定性和电绝缘性；但其玻璃化转变温度和拉伸强度随BN含量的增加有所降低。 对于BN和ND杂化填充聚酰亚胺复合体系，首先采用聚芳酰胺(HBP)和4,4-二氨基二苯醚(ODA)分别对BN和ND进行表面接枝改性，并通过FTIR、TGA和TEM方法对改性BN和ND进行了结构表征及分析。此外，研究了BN和ND的填充质量比及表面改性对复合材料导热性、热稳定性、电绝缘性和动态力学性能的影响。结果表明，不同粒径的导热填料混合填充改性，可以促进无机粒子的分散性，提高堆砌密度，从而利用协同效应降低界面热阻，形成导热网络。当改性BN和ND的质量比为9∶1、无机填料总量为30wt%时，复合材料的热导率为0.596W/(m?K)，是纯聚酰亚胺的3.5倍，且复合材料仍具有较好的热稳定性和电绝缘性，可满足微电子领域的应用需求。

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