改性活性炭纤维用于吸附地下水中砷、铬的研究

摘要

本文从活性炭纤维的充分应用和强毒性物质砷、重金属铬的高效去除等角度出发，系统探讨了活性炭纤维、改性活性炭纤维对AS(Ⅲ)、Cr(Ⅵ)的基本吸附性能以及反应机理，确定了应用ACF对砷、铬的最佳吸附条件，初步研究了应用该材料脱附再生效果。
　　实验结果表明：在除砷过程中，改性前后的ACF在较宽的pH范围内(4.0～9.0)内对As(Ⅲ)均有较强的吸附能力，并且实验得出结果，pH越大则吸附量越大，最终选定中性环境为以后的实验环境；在Cr(Ⅵ)的吸附过程中则恰恰相反，pH越小则吸附量就越大其中pH在3.0～5.0时pH吸附效果比较好，但是考虑到pH太小六价铬容易被还原为三价铬，最终选定pH=4为以后吸附铬的实验pH值。无论是As(Ⅲ)还是Cr(Ⅵ)，在实验刚开始时候吸附速率都很快，随时间变化吸附速度逐渐变缓，最终达到平衡。改性前后的ACF无论对As(Ⅲ)还是Cr(Ⅵ)的吸附都能很好的复合Langmuir吸附方程式，本文一一用该方程进行拟合得以证实，结果表明，该吸附为接近于易吸附材料的化学吸附。并且，吸附过程均为自发进行的吸热过程。温度升高有助于吸附的进行，综合能源等各方面的考虑，试验温度选为25℃。关于脱附实验，本文参照曲久辉等人的处理方法用1mol/l的NaOH50 ml进行脱附实验，结果脱附效果明显，但有待于继续深入研究以提高处理效果。除砷电吸附中，改性前后的ACF在pH由4到9过程中，吸附量都明显的提高。并且，观察曲线的平缓程度，在pH大于7后吸附曲线趋于平缓，吸附量的变化幅度变小。施加电极后三价铁改性的ACF的吸附量增加量大于二价锰改性ACF的吸附量，二者同时又大于未改性ACF的吸附量。再生实验中，电极反接后绝大部分离子能从电极脱附下来，电极得到再生。除铬电吸附中，外加电位范围内，电压的添加加快了Fe-ACF吸附Cr(Ⅵ)的速度，且外加电压越大，吸附速率常数越大，吸附速率越快，在60min左右就能完成基本的吸附平衡。参考以往文献和考虑到电压太大会造成能源浪费，
　　选用1.2V为以后研究电压。在pH的探索中发现，在pH<7时外接电压对吸附起主导作用，pH>7时H+数量减少，外界电压的作用也减小，所以，电吸附中维持pH的恒定很重要。在电吸附除铬的动力学研究中，经二级吸附速率方程微分方程的拟合和颗粒内部扩散模型拟合与探讨得出最初快速吸附阶段是由于边界层效应的结果，快速吸附行为会在很短的时间内发挥作用，随后开始出现的是内部扩散行为，内部扩散常数分别为5.75mg/g*min0.5、7.25mg/g*min0.5、5.627356 mg/g*min0.5。

目录

文摘

英文文摘

第1章 绪论

1.1 含砷、铬废水概述

1.2 砷、铬在环境中化学形态

1.2.1 砷的化学形态

1.2.2 铬的化学形态

1.3 含砷、铬废水的来源和危害

1.3.1 水中砷污染物的来源和危害

1.3.2 水中铬污染物的来源和危害

1.4 含砷、铬废水处理方法的讨论

1.4.1 含砷废水相关处理方法

1.4.2 含铬废水相关处理方法

1.5 活性炭纤维(ACF)的发展现状

1.5.1 活性炭纤维的结构特点

1.5.2 活性炭纤维表面活性

1.5.3 活性炭纤维的功能化

1.5.4 国内外ACF的发展

1.6 ACF处理砷、铬废水

1.7 研究内容及技术路线

1.7.1 研究内容

1.7.2 技术路线

第2章 材料、设备和方法

2.1 主要试剂及材料

2.1.1 所用试剂

2.1.2 主要仪器

2.2 实验方法

2.2.1 负载材料说明

2.2.2 ACF预处理和改性

2.3．As(Ⅲ)、Cr(Ⅵ)的测定

2.3.1 As(Ⅲ)的测定

2.3.2 Cr(Ⅵ)的测定

2.4 吸附试验

2.4.1 静态吸附试验

2.4.2 电吸附试验

2.5 表征

2.5.1 X射线衍射(XRD)

2.5.2 扫瞄式电子显微镜(SEM)

第3章 ACF对As(Ⅲ)、Cr(Ⅵ)的吸附研究

3.1 吸附基本理论

3.1.1 吸附类型

3.1.2 单分子层吸附理论

3.1.3 多分子层吸附理论

3.2 实验部分

3.3 As(Ⅲ)实验分析

3.3.1 As(Ⅲ)等温线实验

3.3.2 温度对吸附As(Ⅲ)影响实验

3.3.3 pH对吸附As(Ⅲ)影响实验

3.3.4 吸附As(Ⅲ)动力学研究

3.3.5 As(Ⅲ)的脱附实验

3.4 Cr(Ⅵ)实验分析

3.4.1 时间对吸附的影响

3.4.2 温度对吸附的影响

3.4.3 pH对吸附的影响

3.4.4 吸附Cr(Ⅵ)动力学研究

3.4.5 吸附等温线研究

第4章 电吸附

4.1 电吸附除As(Ⅲ)

4.1.1 电极的制备

4.1.2 pH对电吸附As(Ⅲ)的影响

4.1.3 电极电吸附与再生实验

4.1.4 取样步骤

4.1.5 改性前后ACF电极电吸附除砷的效果比较

4.2 电吸附除Cr(Ⅵ)

4.2.1 电压对电吸附除Cr(Ⅵ)的影响

4.2.2 pH对电吸附除Cr(Ⅵ)的影响

4.2.3 吸附Cr(Ⅵ)的动力学研究

第5章 结论与展望

5.1 结论

5.2 创新点

5.3 研究中存在的不足之处

5.4 展望

攻读学位期间发表学术论文及参加的科研项目

致谢

参考文献