石墨烯负载铁基材料去除水中Hg和Se的研究

摘要

近年来，随着工业的迅速发展、人口暴增及城市化进程加快，大量含有重金属及类金属的废水被排放进入环境中，对生态环境和人类生活带来严重的影响。Hg和Se(IV)是具有较大毒性的元素，可长期在人体内富集并危害人类健康。因此，对水体中Hg和Se(IV)污染的治理迫在眉睫。在本研究中，采用还原氧化石墨烯负载的四氧化三铁复合材料及其负载的零价纳米铁材料，分别去除废水中的Hg和Se(IV)。以上材料被成功制备，并通过以下设备进行表征：X射线衍射仪、扫描电镜、透射电镜、原子力显微镜、氮气吸附、拉曼光谱仪、X射线光电子能谱仪、傅里叶变换红外光谱仪及磁力计等。为了提高实验效率和减少成本，利用人工智能工具（如人工神经网络、遗传算法及粒子群优化算法）对水溶液中Hg和Se(IV)的去除过程进行建模和优化，遗传算法和粒子群优化算法用于优化人工神经网络的参数，采用响应面进行实验设计能够得到一组包含不同操作参数（例如温度、初始pH、时间、初始浓度）以及相应去除效率的数据，并采用人工神经网络对该数据集进行训练。 对于采用还原氧化石墨烯负载四氧化三铁对低浓度Hg的去除，神经网络结合遗传算法的优化结果（预测误差小于5%）好于响应面的优化结果（预测误差小于10%），且预测值与实验数据更加吻合。该低浓度Hg的去除过程服从Freudlich 等温吸附和伪二级动力学模型。此外，还原氧化石墨烯负载四氧化三铁的再生实验展示了该材料能够在水体低浓度Hg的去除中实现重复利用。对于采用还原氧化石墨烯负载零价纳米铁对Se(IV)的去除，神经网络结合遗传算法的优化结果（预测误为2.88%）好于响应面的优化结果（预测误差为5.56%）和神经网络结合粒子群优化算法的优化结果（预测误差小于4.63%），因此神经网络结合遗传算法用于优化水中Se(IV)去除过程是一个理想的选择。实验数据分析表明：Se(IV)的去除过程服从Langmuir 等温吸附和伪二级动力学模型，此外，对去除之后的负载材料进行XPS表征分析，其谱图中能够看到Se 3d和Se 3p的峰，表明了该去除过程以吸附和还原为主。

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1.3.1. Preparation of graphene-supported iron-base

1.3.2. Characterization techniques

1.5.1. Equilibrium isotherms

1.5.2. Removal kinetics

1.6.1. Removal of organic pollutants

1.6.2. Removal of heavy metals

2.1.1. Experimental materials and instruments

2.1.2. Synthesis of GO, nZVI/rGO and Fe3O4/rGO

2.1.3. Characterization

2.1.4. Batch experimental program

2.2.1. Characterization of nZVI/rGO

2.2.2. Characterization of Fe3O4/rGO

2.2.3. Summary

3.1.1. Modeling and optimization for the removal o

3.1.2. Modeling and optimization for the removal o

4.1.1. Modeling and optimization for the removal o

4.1.2. Modeling and optimization for the removal o

5.1.1. Isotherm study for the removal of Se(IV) by

5.1.2. Isotherm study for the removal of the Hg io

5.2.1. Kinetic study for the removal of Se(IV) by

5.2.2. Kinetic study for the removal of Hg ions by

5.3.1. Thermodynamic study

5.3.2. Regeneration study

5.4.1. Removal mechanism for Se(IV)

5.4.2. Removal mechanism for Hg ions

致 谢