贵州喀斯特水库中几种典型藻对汞吸附-解吸及光还原的影响

摘要

贵州喀斯特区域处于环太平洋汞矿化带上，汞矿含量丰富，但因长期开采不善，导致贵州喀斯特水域汞污染较为严重。藻类作为水生生态系统的重要生产者，处于食物链的底层，可富集汞并经食物链逐级浓缩，使汞毒性放大，对区域内人等高营养级生物身体健康造成极大危害。故研究贵州喀斯特水库中典型藻对汞的吸附-解吸规律及光还原特征有着重要意义。 研究发现，椭圆小球藻、水华束丝藻和铜绿微囊藻普遍存在于贵州喀斯特水库中，其中椭圆小球藻生长周期约为16 d，水华束丝藻的生长周期约为21 d，铜绿微囊藻的生长周期约为14 d；红外分析发现，三类藻主要含有羟基(-OH)、羧基(-COOH)，氨基(-NH2)、酚羟基(Ph-OH)、醚键(-O-)等不饱和官能团，水华束丝藻，除了拥有这些基团以外还拥有不饱和二氧化碳峰(C=O)；根据比表面积计算公式得出，三类藻的比表面积大小依次为，铜绿微囊藻＞椭圆小球藻＞水华束丝藻， 吸附研究发现：三种藻主要对汞吸附受pH、藻丰度、吸附时间等因素影响。在其他条件不变的情况下，pH=5~8时，藻对汞的吸附能力最强；随藻丰度变化表现为，随藻丰度增加吸附量逐渐增加，单位吸附量随藻丰度增加逐渐减少；藻吸附汞随时间变化表现为先快后慢，其中活藻在720 min后达到吸附平衡，死藻在240 min后达到吸附平衡；达到吸附平衡后，椭圆小球藻活藻最大吸附率为71.18%，死藻最大为62.92%，华束丝藻活藻为52.56%，死藻为49.93%，铜绿微囊藻活藻为72.59%，死藻为64.86%（即铜绿微囊藻吸附率＞椭圆小球藻＞水华束丝藻；活藻大于死藻）；在探究其吸附过程时发现，三类藻对汞的吸附动力学都符合准二级动力学方程，且其中死藻细胞吸附过程比较适合Langmuir等温吸附模型，而活藻细胞比较适合Freundlich等温吸附模型。 解吸过程中，活藻随投入量增加表现为，先增加然后逐渐变缓，而死藻为持续增加，三种藻的活藻和死藻解吸随时间变化规律也呈现一定差异，如椭圆小球藻、水华束丝藻，60 min前活藻解吸汞浓度大于死藻解吸，60 min后活藻溶液中汞浓度下降，而铜绿微囊藻活藻解吸汞浓度始终大于死藻；解吸平衡后椭圆小球藻的活藻解吸率为69.46%，死藻解吸率为80.39%；水华束丝藻的活藻解吸率为45.290%，死藻解吸率为52.304%；铜绿微囊藻的活藻解吸率为34.71%，死藻解析率为37.77%，可见同种藻间活藻小于死藻解析率，而不同藻间，椭圆小球藻解吸率＞水华束丝藻＞铜绿微囊藻。 光照对Hg2+的还原有重要影响，不同波长光对Hg2+还原过程的作用差异较大。在UVA和UVB照射下，三类藻的还原能力表现为水华束丝藻＞椭圆小球藻＞铜绿微囊藻，在可见光和黑暗条件下表现为椭圆小球藻＞水华束丝藻＞铜绿微囊藻，且无论在那种光照条件下死藻还原能力都强于活藻，这主要由于活藻和死藻吸附能力差异导致；分析其动力学研究发现，UVA和UVB条件下，三类藻对Hg2+的光还原反应均表现为二级动力学反应。 本研究确定了pH、藻丰度、吸附时间是影响三类藻对汞吸附影响的关键因素，定量分析三类藻吸附-解吸的量及其变化规律；试推测了汞在藻细胞表面的吸附反应历程及光还原历程，并确定了三类藻在不同光照条件下对汞的光还原规律及光还原量。研究结果对理解贵州喀斯特水域中藻对汞的迁移和转化影响提供重要数据基础。

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摘要

文献综述

1.1汞的环境化学性质

1.1.2汞的毒性及危害

1.1.3汞的迁移和转化及影响因素

1.2贵州喀斯特水域汞的来源

1.3贵州喀斯特水域中汞污染现状及影响因素

1.3.1 贵州喀斯特水库中汞污染现状

1.3.2水体汞的微生物反应过程

1.3.3 浮游微生物在汞迁移转化中的意义

1.3.4贵州喀斯特水域中典型藻的分布及理化特征

1.3.5藻对贵州喀斯特汞环境地球化学行为影响

选题依据及意义

2.1 立题背景

2.2研究内容

2.3研究目标

2.4技术路线

藻类培养与生化结构的探究

3.1材料与方法

3.1.1吸附藻类的培制

3.1.2 主要仪器与试剂

3.1.3 实验方法及内容

3.1.4质量控制

3.2结果与分析

3.2.1藻细胞生长曲线特性

3.2.2红外检测藻细胞表面官能团

3.2.3藻细胞比表面积判断

本章小结

藻对二价汞吸附影响及动力学特征

4.1材料与方法

4.1.1 材料

4.1.2 主要仪器

4.1.3 实验方法

4.1.4数据分析

4.2 质量控制

4.3 结果与分析

4.3.1 pH对藻吸附汞的影响

4.3.2 藻样投入量对吸附汞的影响

4.3.3 不同藻吸附汞随时间变化

4.3.4三种藻吸附能力对比

4.3.5吸附动力学

4.3.6等温吸附

4.4讨论

4.5本章小结

不同藻解吸汞特征

5.1材料与方法

5.1.1 实验材料和实验仪器

5.1.2实验内容及方法

5.1.3数据分析

5.1.5 质量控制

5.2 结果与分析

5.2.1藻丰度对汞解吸影响

5.2.2 藻解吸汞随时间变化

5.2.3 不同藻解吸能力对比

5.3本章小结

藻对汞光化学还原的影响

6.1材料与方法

6.1.1实验装置、材料与准备

6.1.2实验内容与方法

6.1.4数据分析

6.2结果与分析

6.2.1光波长对Hg2+还原的影响

6.2.3三种藻在不同波段的光波长照射下对Hg2+还原能力的比较

6.2.2藻浓度对Hg2+还原的影响

6. 2.3不同波长照射下Hg2+还原反应级数的确定

6.3讨论

6.3.1波长对含藻水体Hg2+光还原的影响

6.3.2藻类的吸附对Hg2+的光还原产生影响

6.4本章小结

总结与展望

7.1 总结

7.2 展望

参考文献

主要研究成果

致谢