超高介电、压电常数钙钛矿压电陶瓷材料的研究

摘要

随着电子元器件向着微型化、薄及集成化的方向不断发展，其中对于压电陶瓷材料性能的要求也不断提高。因此，开发高性能的压电陶瓷材料就显的尤为必要，其中超高介电、压电常数压电陶瓷材料就是其中一种，但是其对于电场强度、温度及频率等外界条件非常的敏感。因此进一步的研发以及研究好这类超高介电、压电常数的压电陶瓷材料是十分有必要的。在本文中，以具有较高介电常数的铌镍锆钛酸铅 Pb(Ni1/3Nb2/3)0.5(ZrxTiy)0.5O3(0.5PNN-0.5PZT)压电陶瓷为基础的研究对象，通过传统的氧化粉末固相的方法进行制备。通过使用XRD、SEM以及介电温谱系统、阻抗分析仪等仪器，展开了压电陶瓷的工艺调整、掺杂改性及准同型相界（morphotropic phase boundary，MPB）组分附近进行调整的相关研究。
　　首先，进行工艺调整，探究了不同分散剂种类及浓度对0.5PNN-0.5PZT压电陶瓷相结构、显微形貌、电学性能的影响。结果发现，当分散剂的种类为柠檬酸铵，浓度为15 wt.％陶瓷的分散效果最佳，陶瓷样品的微观结构致密，并具有最佳电学性能：压电常数d33=665 pC/N，介电损耗tanδ～2.06%。
　　其次，进行掺杂改性，一方面，研究了金属氧化物 Co2O3掺杂对0.5PNN-0.5PZT压电陶瓷的相结构、显微形貌、电学性能及介电弛豫行为、居里温度的影响。研究发现，掺杂Co2O3时，样品介电性能有所改善，介电损耗明显的降低。当掺杂0.4 wt.%时，陶瓷特征衍射峰为矩形状，居里温度达到最小值，陶瓷样品的介电弛豫行为最明显以及其综合电学性能最佳。
　　另一方面，研究了稀土氧化物Sm2O3及CeO2掺杂含量对0.5PNN-0.5PZT陶瓷性能的影响。结果表明，当Sm2O3掺杂量为0.2 wt.%时，陶瓷在45°的特征衍射峰为三角形状，此时陶瓷样品具有最差的综合电学性能：d33=605 pC/N， kp=55%，εr=5020，tanδ~2.20%。同时，弥散系数γ也取得最大值(1.998)，说明陶瓷电学性能与介电弛豫行为存在一定的联系。同时，当掺杂量都为0.4%时，稀土氧化物CeO2掺杂能够改善陶瓷的电学性能以及提高其居里温度(151℃)，其特征衍射峰为矩形状；然而稀土 Sm2O3掺杂反而降低了陶瓷的电学性能及居里温度(127℃)。
　　最后，对MPB附近的组分进行了调整，研究了不同比例成分的PNN/PZT对Pb(Zn1/3Nb2/3)c(Ni1/3Nb2/3)a(ZrxTiy)bO3(PZN-PNN-PZT)陶瓷性能的影响，其中PNN/PZT比例分别为0.88，1.00和1.136。研究结果发现，当PNN/PZT=1.00时，在PZN-PNN-PZT中找到一个最佳的新型的准同型相界成分点，特征衍射峰为矩形状，晶粒饱满、剩余极化强度 Pr较高，此时陶瓷具有最佳的综合电学性能，分别为d33=800 pC/N，kp=0.63，εr～6020，tanδ～2.31%，此外陶瓷的衍射斑点说明其是一种多晶材料。

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第一章 绪论

1.1 压电陶瓷概述

1.2压电陶瓷材料的研发

1.3超高介电常数压电陶瓷研究进展

1.4 本文的研究目的及内容

第二章 实验材料及试验方法

2.1 实验材料

2.2 试验方法

第三章 分散剂对0.5PNN-0.5PZT陶瓷性能的影响

3.1 分散剂的效果实验

3.2 分散剂对陶瓷相结构的影响

3.3 分散剂对陶瓷显微形貌的影响

3.4 分散剂对陶瓷电学性能的影响

3.5 本章小节

第四章 Co2O3掺杂对0.5PNN-0.5PZT压电陶瓷性能的影响

4.1 物相分析

4.2 SEM分析

4.3 电学性能分析

4.4介电性能分析

4.5 介电弛豫性能分析

4.6 本章小结

第五章 稀土Sm2O3/CeO2掺杂对0.5PNN-0.5PZT陶瓷性能的影响

5.1 XRD分析

5.2 SEM分析

5.3 电学性能分析

5.4 介电性能分析

5.5 介电弛豫行为分析

5.6稀土氧化物CeO2和Sm2O3掺杂对比分析

5.7 本章小结

第六章 PNN/PZT比例对PZN-PNN-PZT压电陶瓷性能的影响

6.1相组成分析

6.2 SEM分析

6.3电学性能分析

6.4介电性能分析

6.5介电弛豫行为分析

6.6电滞回线分析

6.7 TEM分析

6.8本章小结

第七章 结论

参考文献

致谢

攻读硕士学位期间科研成果