NiMgAl类水滑石的合成及其衍生复合氧化物的催化性能研究

摘要

以NiMgAl类水滑石为前驱体制备了一系列CO2重整CH4的Ni基催化剂，重点考察了制备方法、离子含量和掺杂对NiMgAl类水滑石衍生复合氧化物的表面性能和催化性能的影响。
　　 采用共沉淀法、水热法和溶胶凝胶法制备了NiMgAl类水滑石，运用XRD、TG、BET、H2-TPR、H2-TPD、CO2-TPD等方法对水滑石的晶体结构和热稳定性及衍生复合氧化物的比表面积、酸碱性能等进行了表征，重点考察了不同制备方法对衍生复合氧化物的催化性能的影响，并探讨了不同干燥方法对NiMgAl类水滑石的晶体结构、热稳定性及衍生复合氧化物的酸碱性能、比表面积、还原性能和催化活性等性能的影响。结果表明，水热法制备的NiMgAl类水滑石结晶度较高，热稳定性好，表现了较高的催化活性，微波干燥的类水滑石衍生复合氧化物比表面积较高、碱性较强，表现了较高的催化活性。
　　 不同Mg/Ni比和不同Al含量对NiMgAl类水滑石的晶体结构和热稳定性及相应衍生复合氧化物的催化性能具有较大的影响。结果表明，NiMgAl类水滑石中Mg/Ni比增加，类水滑石的结晶度和热稳定性随之增加，衍生复合氧化物的碱性、比表面积和催化活性也相应增加；NiMgAl类水滑石中Al3+含量增加，衍生复合氧化物的碱性、比表面积和催化活性随之降低。当Mg/Ni=10和Al/(Ni+Mg+Al)=0.25时(摩尔比，Ni0.07Mg0.68Al0.25类水滑石)，NiMgAl类水滑石衍生复合氧化物表现了较好的催化活性，在700℃以下表现了良好的低温催化性能。
　　 考察了Ce3+、Zr4+和Pd2+的掺杂对NiMgAl类水滑石结构及衍生复合氧化物的表面性能和催化性能的影响，结果表明Ce3+掺杂的NiMgCeAl类水滑石衍生复合氧化物有较高的比表面积，表现了较好的催化活性和抗积碳性能，Ce3+的掺杂量为5％的NiMgCeAl类水滑石的衍生复合氧化物，在催化CO2重整CH4的反应中800℃时甲烷和二氧化碳的转化率就高达95.1％和94.6％。