偕胺肟基介孔二氧化硅合成及其对水中Cu2+的吸附行为研究

摘要

人类活动加剧了金属元素在环境中的迁移,改变了元素的时空分布、化学或物理形态,更为重要的是使金属元素的生物学效应也发生了改变。金属在环境中具有持久性,部分金属元素还具有生物浓缩、生物积累和生物放大效应,当今重金属污染已成为严重的环境污染问题之一。近年来,各种去除水溶液中重金属的研究被大量报道,各种技术均有其适用范围,尚未也不存在一种十全十美的处理方法,本文以偕胺肟基改性二氧化硅为吸附剂,探讨了其吸附铜离子的行为,具体内容如下:
　　以氯化钾为晶体结构导向剂,以正硅酸乙酯和2-氰乙基三乙氧基硅烷为硅源,聚(乙二醇)-聚(丙二醇)-聚(乙二醇)三嵌段共聚物为模板剂,通过硅烷添加过程控制凝胶—溶胶速度,在酸性环境下采用共缩聚法合成了氰基功能化介孔二氧化硅,残余在二氧化硅上的模板剂通过乙醇索氏提取法去除。接着利用氰基与羟胺发生胺肟化反应将氰基功能化二氧化硅转化为偕胺肟基介孔二氧化硅。傅里叶红外光谱分析表明成功地将氰基引入材料中并转化为偕胺肟基,元素分析发现材料的偕胺肟基含量约为1.6mmol·g-1,此外,zeta电位分析表明材料呈现电负性。粉末X射线衍射分析表明偕胺肟基介孔二氧化硅具有有序的二维六方结构,通过氮气吸附等温线计算得到材料的平均孔径和比表面积分别为3.96nm和435m2·g-1。
　　偕胺肟基介孔二氧化硅吸附铜离子过程受酸碱度影响,在pH为4~7之间具有较好的吸附效果,升高温度不能提高吸附速率而能提高吸附容量,吸附容量随初始铜离子浓度增加而增加,实验得到的最大吸附容量为32.72mg·g-1。根据偕胺肟基含量,理论上偕胺肟基介孔二氧化硅还具有吸附更多铜离子的潜力。吸附是自发的吸热过程,较符合二级动力学模型,扩散过程传质阻力较大,限制吸附速率,利用Langmuir等温线模型能较好地描述吸附过程。
　　傅里叶红外光谱、X射线光电子能谱、吸附剂孔道结构等分析表明,偕胺肟基介孔二氧化硅吸附铜离子的行为主要是偕胺肟基与铜离子之间的共价络合作用将铜离子固定再介孔结构上,同时,静电络合等其他物理吸附作用是吸附过程的作用机理之一,且随着溶液中吸附质浓度的增加其对吸附容量的贡献增大。此外,吸附实验表明偕胺肟基介孔二氧化硅对铅、锌离子也具有一定的吸附能力。

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第1章 绪论

1.1 选题依据

1.2 研究内容

1.3 文献综述

第2章 偕胺肟介孔二氧化硅的合成

2.1 合成材料

2.2 实验方法

2.3 吸附剂的性能参数

2.4 小结

第3章 偕胺肟基介孔二氧化硅吸附铜离子的行为

3.1 实验材料

3.2 实验方法

3.3 数据处理方法

3.4 偕胺肟基介孔二氧化硅对铜离子的吸附性能

3.5 小结

第4章 偕胺肟基介孔二氧化硅吸附铜离子的机理

4.1 实验方法

4.2 偕胺肟基介孔二氧化硅吸附Cu2+后性质

4.3 偕胺肟基介孔二氧化硅吸附Pb2+、Zn2+、Mg2+的效果

4.4 讨论

4.5 小结

第5章 结论

5.1 主要结论

5.2 创新点

5.3 不足及建议

参考文献

个人简历、申请学位期间的研究成果及发表的学术论文

致谢