CdTe量子点和碳点在荧光共振能量转移体系中的研究与应用

摘要

荧光共振能量转移技术（fluorescence resonance energy transfer，FRET）是一种新型光谱检测技术，有灵敏度高，设备简单等特点，在现代分析化学中具有显著优势。荧光纳米材料具有优良的光学特性，比如吸收光谱，荧光尺寸可调，荧光寿命长，量子产率高等，已被应用于环境污染物、病毒、生物分子、金属离子等领域的分析。本论文将具有优良光学性质的荧光纳米材料用于构建 FRET体系，由浅入深的探讨了一系列新型荧光能量转移体系，具体分以下几个部分：
　　（1）研究了荧光增白剂(FB，供体)与CdTe量子点（QDs，受体）发生荧光共振能量转移现象，并基于荧光猝灭原理建立了测定超痕量Hg2+方法。在pH=8.2的Tris－HCl缓冲液介质中，FB－CdTe间能够发生有效能量转移，供体FB把能量转移给受体CdTe，使其荧光强度增强。而Hg2+能够猝灭体系中CdTe的荧光强度，且猝灭程度与Hg2+的浓度在一定范围内成线性关系。从而，建立了FB－CdTe能量转移荧光猝灭法测定Hg2+的新方法。在最佳的实验条件下，方法测定Hg2+的线性范围8.0~800.0×10-9 g/L，检出限6.6×10-10 g/L(S/N=3)。所建立的方法应用于漓江水样品中痕量汞的测定，回收率为97.3％~105.5%，结果令人满意。
　　（2）建立了以CdS/ZnS核壳型量子点为能量给体，CdTe量子点为能量受体间的荧光共振能量转移体系，并用荧光共振能量转移荧光猝灭法测定超痕量汞。实验表明，在pH=7.8的硼酸－硼酸钠缓冲液中，CdS/ZnS核壳型量子点能把能量有效地转给CdTe量子，使CdTe的荧光大大增强。Hg2+的加入能与量子点反应生成比量子点更稳定的汞化合物，从而使CdTe的荧光发生猝灭，猝灭程度与汞离子的含量在一定范围内呈良好的线性关系。在2.0~200.0×10-10g/L的范围内汞的浓度与 CdTe的荧光变化程度ΔIF呈良好的线性关系，其线性回归方程为：ΔIF=1.58 c+2.19，相关系数r=0.9988，检出限达6.7×10-11 g/L(n=11)。方法应用于实际水样品中痕量汞的测定，其 RSD≤4.12%（n=6），回收率为97.1%~105.5%，结果令人满意。
　　（3）研究了碳点（CDs）－钙黄绿素（CA）FRET体系，基于该体系建立了测定山奈素（KF）的方法。在?ex=320 nm下，pH=8.0的磷酸氢二钠－柠檬酸缓冲液中，CDs与CA发生有效的能量转移，使CA的荧光增强，而KF的加入则有效猝灭CA荧光。在一定的范围内CA荧光猝灭值与KF的加入量呈良好的线性关系，因此可建立测定KF的新方法。在最佳的实验条件下，方法的线性范围1.0~340.0×10-8mol/L,检出限3.3×10-9 mol/L。所建立的方法用于复方金银花颗粒中KF含量测定，回收率为98.4%~103.5%，RSD（n=6）小于等于2.7%。
　　（4）荧光碳点（CDs）为供体CdTe量子点为受体，构建了荧光共振能量转移体系，并基于FRET体系建立了测定绿麦隆的新方法。实验表明，在 pH=8.7的Tris－HCl缓冲液中，CDs可以将能量有效转移给CdTe，导致CdTe的荧光增强。随着绿麦隆的加入， 绿麦隆与CdTe形成新的基态化合物，CdTe的荧光被猝灭，且荧光猝灭程度与绿麦隆的浓度在一定范围内呈线性关系。在最佳条件下，CdTe的荧光猝灭程度与绿麦隆的浓度在2.4×10-10 mol/L到8.5×10-8 mol/L范围呈良好线性关系，方法检出限7.8×10-11 mol/L(S/N=3)。大多数相关的物质及阴阳离子对绿麦隆的检测都没有影响。将该方法应用于农田水样品中绿麦隆的测定，加标回收率在95.8%到102.5%之间，RSD小于3.48%。

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第 1 章 绪论

1.1 荧光共振能量转移

1.2 FRET 体系中供体和受体的选择

1.3 荧光能量转移体系的应用

1.4 选题背景及主要工作

2 章 荧光增白剂－CdTe 能量转移荧光猝灭法测定痕量汞

2.1 引言

2.2 实验部分

2.3 结果与讨论

2.4 样品检测

2.5 本章小结

第 3 章 CdS/ZnS-CdTe 量子点荧光共振能量转移测定痕量 Hg2+

3.1 引言

3.2 实验部分

3.3 结果与讨论

3.4 样品分析

3.5 本章小结

第 4 章 碳点-钙黄绿素 FRET 体系在山奈素检测的应用研究

4.1 前言

4.2 实验部分

4.3 结果与讨论

4.4 样品测定

4.5 本章小结

第 5 章 碳点－CdTe 量子点 FRET 体系在绿麦隆测定中的研究与应用

5.1 前言

5.2 实验部分

5.3 结果与讨论

5.4 农田水中绿麦隆含量检测

5.5 本章小结

第 6 章 结论与展望

参考文献

个人简介

攻读硕士学位期间的主要研究成果

致谢