固有烧结温度低的钒系微波介质陶瓷的制备与性能研究

摘要

固有烧结温度低的钒系微波介质陶瓷是近年来功能陶瓷领域中研究的热点，该类型的材料可满足微波器件的三个要求，即：较低的介电常数εr、高品质因数Qu×f以及可调节的谐振频率温度系数τf。本论文采用传统固相合成法制备了BaCaV2O7、NaMg4V3O12、Na2AMg2V3O12(A=Nd,Sm)等固有烧结温度低的钒系陶瓷，并使用X射线衍射分析（XRD）、扫描电子显微镜（SEM）、微波网络分析仪等对其晶体结构、显微结构与微波介电性能进行了系统的探究，分析了组成对陶瓷烧结特性产生的影响，晶体结构与介电性能之间的相互关系，以及作为低温共烧陶瓷（LTCC）基质材料应用的可能性。 （1）采用固相合成法制备了属于正交晶系的BaCaV2O7陶瓷，研究了其相组成、微观结构以及其微波介电性能。在其最优烧结温度830℃烧结时，此时的微波介电性能最优：εr~8.9，Qu×f~31,362 GHz，τf~-68.2 ppm/℃；向BaCaV2O7中加入TiO2以调节其负值过大的τf，当(1-x)BaCaV2O7–xTiO2复合陶瓷在x=0.5时，τf近零，此时εr为21.4，Qu×f约为14,630 GHz。 （2）制备了属于四方晶系的NaMg4V3O12陶瓷并且研究了其微波介电性能，在最优烧结温度690℃下，此时NaMg4V3O12样品具有优异的各项介电性能：εr=12.5，Qu×f=35,900 GHz，τf=-58.1 ppm/℃；另外，在烧结温度690℃下，Ag没有与NaMg4V3O12发生化学反应；向NaMg4V3O12中加入CaTiO3以调整其负值过大的谐振频率温度系数，当x=0.08，烧结温度730℃时，τf值被调节至近零，此时的NaMg4V3O12–0.08 CaTiO3陶瓷的微波介电性能为：εr=24.3，Qu×f=29,200 GHz，τf=-3.8 ppm/℃。 （3）采用固相合成法制备了两种新型立方石榴石结构Na2AMg2V3O12(A=Nd，Sm)陶瓷，其最优烧结温度是850℃，此时具有最优介电性能。其中Na2NdMg2V3O12陶瓷的微波介电性能：εr~12，a Qu×f~26,544 GHz，τf~-63 ppm/℃；Na2SmMg2V3O12陶瓷的微波介电性能：εr~12.1，Qu×f~36,207 GHz，τf~-69 ppm/℃；向Na2AMg2V3O12(A=Nd，Sm)中加入LiCa2Mg2V3O12以调节其负值过大的谐振频率温度系数，当x=0.3时，τf被调节至近零。此时，0.7Na2NdMg2V3O12–0.3LiCa2Mg2V3O12陶瓷的微波介电性能为εr~10，Qu×f~25,050 GHz，τf~-4.5 ppm/℃；0.7Na2SmMg2V3O12–0.3LiCa2Mg2V3O12陶瓷的微波介电性能：εr~11，Qu×f~30,000 GHz，τf~5.5 ppm/℃；最后，0.7Na2AMg2V3O12(A=Nd，Sm)–0.3LiCa2Mg2V3O12可以Ag共烧。这些特性使Na2AMg2V3O12(A=Nd，Sm)陶瓷成为低温共烧陶瓷（LTCC）的理想选择材料。