氨基功能化介孔分子筛KIT-6的合成及对二氧化碳的吸附研究

摘要

工业革命以来，随着工业化水平的快速发展，人类大量地燃烧使用化石燃料，导致大气中的CO2浓度急剧增加，对环境造成了非常严重的危害。近年来，受长期全球天气变暖和强厄尔尼诺事件影响，陆地和海洋温度、海平面高度、温室气体排放量等数据指标均创历史新高。因此，如何将环境中大量的二氧化碳捕集并储存起来是当前研究的一个重要方向。其中，吸附法由于低能耗、腐蚀小及操作简单等优势而得到广泛的应用。本文制备了中孔氧化硅KIT-6并利用胺类改性该载体，进而研究了其吸附CO2能力的大小。
　　本文以非离子三嵌段共聚物 P123为结构导向剂，正硅酸乙酯为硅源合成KIT-6；并通过添加一定量的1,3,5-三甲苯作为扩孔剂制备扩孔的PE-KIT-6。通过 N2吸脱附实验发现，KIT-6和 PE-KIT-6的比表面积分别为646.57 m2.g-1和207.61 m2.g-1，孔容分别为1.4015 cm3.g-1和0.7224 cm3.g-1，孔径分别为4.61 nm和6.06 nm。
　　分别用三乙烯四胺和四乙烯五胺和乙烯三胺基丙基三甲氧基硅烷作为改性剂，对载体分别进行质量百分比10％、20%、30%、35%、40%的负载量改性，得到 CO2吸附材料。随着氨基负载量的增加， KIT-6(T)-N、3N-KIT-6-X、3N-KIT-6(T)-N、PE-KIT-6(T)-N和PE-KIT-6(P)-N的CO2吸附量先增加后减小，说明一定负载量范围内的氨基改性有利于改善载体KIT-6和PE-KIT-6对二氧化碳的吸附量。其中，当3N与KIT-6的质量比为1.5时，3N-KIT-6-X取得最大吸附量3.017 mmol/g；当TETA的负载量为30%时，KIT-6(T)-N、3N-KIT-6(T)-N和 PE-KIT-6(T)-N分别取得最大吸附量1.438 mmol/g、2.063 mmol/g、1.871 mmol/g；当 TEPA的负载量为35%时， PE-KIT-6(P)-N取得最大吸附量2.9 mmol/g。胺吸附效率分析结果说明，两步合成法修饰 KIT-6得到材料3N-KIT-6(T)-N的胺吸附效率位于3N-KIT-6-X和KIT-6(T)-N之间。
　　吸附动力学研究结果表明：拟一级动力学可以非常好地拟合载体 KIT-6与PE-KIT-6对二氧化碳的吸附过程，说明载体吸附二氧化碳的吸过程仅为简单的物理吸附；对于改性后的吸附剂，Avrami模型可以很好地描述它们对 CO2的吸附过程，经过改性后的材料吸附气体的过程不再是单纯的物理吸附或化学吸附，是两种吸附类型相互影响作用的结果。选取四种材料经过五次吸附脱附循环实验，研究发现这四种材料均保持有高的再生性能。

目录

主要符号简写一览表

第1章 绪 论

1.1立题依据

1.2国内外研究近况、水平和发展趋势

1.3课题的提出

第2章“两步法”修饰KIT-6对CO2吸附能力研究

2.1引言

2.2实验部分

2.3结果与讨论

2.4本章小结

第3章TETA/TEPA浸渍扩孔KIT-6对CO2吸附能力研究

3.1引言

3.2实验材料

3.3实验方法

3.4结果与讨论

3.5本章小结

第4章 氨基功能化KIT-6对CO2的吸附动力学研究

4.1引言

4.2实验部分

4.3 CO2的吸附动力学

4.4 吸附动力学模拟

4.5 本章小结

第5章 结论与建议

5.1结论

5.2建议

参考文献

个人简历、申请学位期间的研究成果及发表的学术论文

致谢