几种高可见光催化活性的新型光催化剂的合成及性能研究

摘要

第一章：本章综述了p型和n型光催化剂的新进展，尤其对n型半导体TiO2的光降解机理及几种提高其活性的方法即过渡金属离子掺杂、复合半导体、贵金属表面沉积、表面光敏化等做了系统的概括和总结。光催化逐步向更高效利用日光，实用化方向发展，寻找能直接利用太阳光的催化剂是光催化领域的一个重要的发展方向。可见光型光催化剂是环境领域研究的热点,本章还综述了近年来可见光催化剂的制备，合成技术及催化机理方面的新研究进展。 第二章：采用硼氢化钠还原法制备了微米级的氧化亚铜，利用XRD和TEM对膜的形貌及晶型进行了表征。并且考察了它在生物效应灯下对活性翠兰的降解作用，表明该催化剂颗粒有较强的可见催化活性，且催化反应主要在催化剂表面进行，动力学实验表明反应大致符合一级反应类型。催化剂的重复性使用效果不佳，XRD谱图显示，经过一次光催化反应后氧化亚铜表面会生成Cu和Cu(II)，但颗粒经0.1﹪的稀盐酸洗涤后催化活性不会降低。 第三章：用生物效应灯模拟自然光源，研究BaPbO3粒子在此光源下对难降解有机物对氯苯酚的光催化降解效果。考察了催化剂投放量及多次重复使用、对氯苯酚浓度等因素对降解率的影响。实验结果表明，0.15g的BaPbO3光催化剂，光催化降解6h后，能够使浓度为40ppm的对氯苯酚TOC降解率在75﹪以上。0.2g的BaPbO3重复使用五次后，对氯苯酚的COD降解率也在88﹪以上，并对反应机理进行了相关的探讨。 第四章：用生物效应灯模拟自然光源，研究了BaBiO3粒子在此光源下对难降解有机物对氯苯酚的光催化降解效果。实验结果表明，BaBiO3在此光源照射6h，能够使浓度为50ppm的对氯苯酚的降解率达到90﹪以上，重复使用五次，光降解率仍然为56﹪。GC谱图也表明有降解中间产物的生成。 第五章：焙烧温度不同，催化剂BaBiOδ的δ值也不同。随着焙烧温度的升高，δ值也逐渐升高，当温度为750℃时，δ值接近于3，即形成钙钛型结构。同时，分别用水杨酸和Fe(phen)32+两种物质验证了在BaBiO3光催化降解体系中能够产生羟自由基，认为羟自由基是发生光降解作用的主要原因。