LaO/γ-AlO酸碱性质对柠檬醛与丙酮缩合反应影响的初步研究

摘要

假性紫罗兰酮(PSI)是合成紫罗兰酮香料和维生素A等物质的重要中间体。本论文以柠檬醛和丙酮为原料,研究了:La2O3/γ-Al2O3催化合成PSI的最佳反应条件,通过采用探针分子-IR和探针分子-TPD、XRD、孔隙分布测定等技术考察了催化剂的组成、酸碱性质对产物分布的影响。得出以下结论:
　　 1.以La2O3含量为12.85wt.％的La2O3/γ-Al2O3催化柠檬醛和丙酮缩合反应,最佳的反应条件为丙酮/柠檬醛摩尔比为4,反应温度为373K,反应时间为300min,柠檬醛转化率达到80.12％,PSI选择性达到了94.46％。
　　 2.La2O3含量为22.85wt.％的La2O3/γ-Al2O3催化柠檬醛和丙酮反应时,PSI选择性最佳(96.02％)。当La2O3/γ-Al2O3样品的La2O3含量为26.88wt.％,柠檬醛转化率最高(91.04％)。
　　 3.在反应条件下,焙烧温度为600℃的La2O/γ-Al2O3样品表现出最佳的催化性能。
　　 4.La2O3/γ-Al2O3催化柠檬醛和丙酮反应中,催化剂表面的100-200℃的Lewis酸密度增强和200-350℃ Bronsted酸密度减少有利于柠檬醛转化率增加;200-320℃温度区间的碱密度对PSI的生成有明显的影响;320-490℃温度区间碱密度与柠檬烯基柠檬醛(PCS)的产率密切相关。