金属离子负载聚醚共聚乙酰胺(PEBAX)膜的制备及渗透汽化分离噻吩研究

摘要

近年来，环境污染的加重及环保意识的提高，使得研发出经济有效的汽油脱硫方法迫在眉睫，渗透汽化脱硫技术越来越得到重视。
　　本研究选择聚醚共聚乙酰胺（PEBAX2533）作为膜的分离层材料，以聚丙烯腈超滤膜(PAN)为支撑层，分别以纳米气相SiO2(n-SiO2)、微米固体SiO2(μ-SiO2)以及Ag+修饰的微米固体SiO2(Ag+-SiO2)颗粒作为填充材料，制备填充型复合膜;并采用浸渍法制备了Ag+、Mn2+负载复合膜。分别进行了溶胀和渗透汽化实验，旨在分离模拟汽油正庚烷/噻吩中的噻吩。
　　利用FTIR、XRD以及SEM，对μ-SiO2和Ag-SiO2颗粒的形貌特征进行了表征，FTIR和XRD分析结果表明:Ag+成功负载于μ-SiO2颗粒上，SEM分析显示所制备的颗粒为形状规则的球体，直径约为200nm。膜的SEM结果显示，颗粒均匀分散于膜的分离层中，无团聚现象，复合膜的分离层与支撑层相容性良好，结合紧密。
　　负载实验证明了Ag+、Mn2+成功负载于PEBAX/PAN复合膜上。溶胀实验结果显示，填充型复合膜及Ag+、Mn2+负载复合膜对噻吩都具有良好的溶解、吸附能力，膜的溶胀度与料液温度、噻吩含量以及填充量有关，溶胀度随着温度的升高及噻吩含量的增高而增大;当Ag+-SiO2颗粒填充量为8wt％时，填充型复合膜的溶胀度达到最大。渗透汽化实验对膜分离噻吩的能力进行了考察，结果表明:随着料液温度及噻吩含量的增加，总渗透通量增大，分离因子下降;在30℃、待分离液噻吩浓度为1000μg·g-1条件下，Ag+-SiO2填充型复合膜的填充量为8wt％时，分离效果最好，总渗透通量为5.627kg· m-2· h-1，对应的分离因子为3.78; Ag+和Mn2+负载复合膜的通量分别为7.5kg·m-2·h-1、7.7 kg·m-2·h-1，相应的分离因子都为3.7。
　　综上所述，Ag+-SiO2填充型复合膜和Ag+、Mn2+负载复合膜，有效改善了膜的分离效果。其中，同等实验条件下，Mn2+负载复合膜的分离效果最优。

目录

声明

摘要

符号说明

第一章 绪论

1．1 汽油中硫化物主要类型及危害

1．1．1 汽油中硫化物的主要类型

1．1．2 汽油中硫化物的危害

1．2 汽油脱硫方法

1．2．1 催化裂化脱硫

1．2．2 FCC汽油加氢脱硫

1．2．3 非催化加氢脱硫技术

1．3 渗透汽化法汽油脱硫

1．3．1 脱硫膜材料的选择与改性

1．3．2 渗透汽化脱硫国内外进展

1．4 课题组前期工作

1．5 本文研究思路

1．5．1 研究内容

1．5．2 研究创新点

第二章 微米SiO2颗粒及Ag+修饰微米SiO2颗粒的制备

2．1 实验仪器设备及试剂

2．1．1 实验仪器设备

2．1．2 实验试剂

2．2 颗粒的制备

2．2．1 μ-SiO2颗粒的制备

2．2．2 Ag+-SiO2颗粒的制备

2．3 颗粒的表征

2．3．1 红外色谱(FTIR)分析

2．3．2 X射线衍射(XRD)分析

2．3．3 扫描电镜(SEM)分析

2．4 结果及讨论

2．4．1 FTIR结果分析

2．4．2 XRD结果分析

2．4．3 SEM结果分析

2．5 本章小结

第三章 SiO2及Ag+-SiO2填充型复合膜制备及分离效果研究

3．1 实验仪器设备及试剂

3．1．1 实验仪器设备

3．1．2 实验试剂

3．2 实验内容

3．2．1 膜的制备

3．2．2 膜的表征

3．2．3 溶胀实验

3．2．4 渗透汽化实验

3．3 结果及讨论

3．3．1 膜SEM结果分析

3．3．2 膜溶胀效果研究

3．3．3 膜渗透汽化效果研究

3．4 溶胀及渗透汽化机理探讨

3．4．1 溶胀机理探讨

3．4．2 渗透汽化机理探讨

3．5 本章小结

第四章 Ag+、Mn2+负载PEBAX／PAN复合膜的制备及分离效果研究

4．1 实验仪器设备及试剂

4．1．1 实验仪器设备

4．1．2 实验试剂

4．2 实验内容

4．2．1 复合膜对Ag+、Mn2+的负载实验

4．2．2 Ag+、Mn2+负载复合膜的制备

4．2．3 Ag+、Mn2+负载复合膜的表征

4．2．4 Ag+、Mn2+负载复合膜溶胀实验

4．2．5 Ag+、Mn2+负载复合膜渗透汽化实验

4．3 结果及讨论

4．3．1 复合膜对Ag+、Mn2+的负载实验结果分析

4．3．2 Ag+、Mn2+负载复合膜SEM结果分析

4．3．3 Ag+、Mn2+负载复合膜溶胀效果研究

4．3．4 Ag+、Mn2+负载复合膜渗透汽化效果研究

4．4 溶胀及渗透汽化机理探讨

4．5 本章小结

第五章 结论与展望

5．1 结论

5．2 展望

参考文献

致谢

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