焦作市PM2.5污染特征及其煤源分析

摘要

鉴于PM2.5对人体的危害和对环境的影响以及各种媒体报道燃煤对PM2.5的绝对贡献，2013.10至2014.11期间，采用Staplex TFIA-2大流量采样器分季节对中小型工业城市——焦作地区进行了PM2.5重量法采样，共采集有效样品77个。按样品轻、中、重的污染程度，共挑选各季节每类样品20个，利用能量色散X射线荧光光谱（EDXRF）、ICP-MS、IC、直接测汞（DMA）、热光反射（TOR）、FSEM等方法对其进行全组分、形貌与微区组分分析，通过各组分的含量、相关性、富集状况、季节变化等特征分析，运用化学质量闭合、主成分分析/多元线性回归、正定矩阵分解等方法对焦作市 PM2.5的各可能源特别是燃煤的贡献量进行了研究。主要结论如下：
　　（1）采样期间焦作市 PM2.5的浓度均值为165±63μg/m3，94％的采样天数的PM2.5含量超过国家二级标准限值，长期处于污染状态，59%属于重度污染或以上，季节变化趋势为冬＞春、秋＞夏，春、秋季的PM2.5含量居中且接近年均浓度。
　　（2）PM2.5中无机元素、水溶性离子、OC、EC的质量占比分别为22.07±11.47%、39.65±12.43%、10.50±3.14%、4.84±1.66%，含量的季节变化趋势依次为冬＞春＞秋＞夏；冬＞夏＞秋＞春；冬＞秋＞夏、春；夏＞秋、冬、春。无机元素中S、Cl、Sb、Cd、Se、As、Pb主要来自燃煤排放，Na在冬季也与燃煤有关；Cu、V、Mn、Co主要来自汽车尾气排放、冶金或垃圾焚烧，且污染源排放强度在秋季增强。由各季节NO3-/SO42-比知燃煤对焦作市 PM2.5的贡献较高，机动车尾气较弱，尤其在冬、夏季。碳组分在春、夏季主要来自机动车尾气排放，秋、冬季来自机动车尾气、生物质燃烧和燃煤的共同排放。镜下分析显示二次硫酸盐颗粒通常与Pb共存，硅酸盐颗粒多富Hg。
　　（3）质量重构显示一次组分和二次组分在 PM2.5中同等重要，分别占 PM2.5的40.27%、38.67%，一次组分中矿物粉尘和POA分别占60.81%、35.03%，二次组分中二次无机颗粒（SIA，包括硫酸盐、硝酸盐、铵盐）和SOA分别占74.70%、25.30%，SOA占POM的31.68%。季节变化显示，春、秋季PM2.5中一次组分为主，夏季二次组分占主导，冬季两者含量接近。
　　（4）源解析结果表明焦作市PM2.5的来源主要有扬尘、钢铁尘与扬尘混合源、机动车尾气排放和SIA混合源、燃煤源、工业污染源、垃圾焚烧和SIA混合源，对 PM2.5的贡献率依次为24.9%、9.0%、19.4%、18.9%、12.6%、14.2%，其中春季以扬尘源（39.7%）为主，夏季以SIA（＞50%）为主，冬季以燃煤源（30.4%）为主。
　　（5）大气中燃煤源的细颗粒物主要有硫酸盐、硝酸盐和有机颗粒，在燃煤源PM2.5中的占比分别为24.5%、22.5%和20.8%，Cl-和地壳元素在燃煤源PM2.5中也有较高贡献，其占比分别为6.7%和6.2%。并且，燃煤源对Cl-的贡献占PM2.5中所有Cl-的70.3%，对痕量元素Ba、Br、Se、Hg的贡献分别占其相应元素的30.8%、39.8%、30.7%和56.4%。

目录

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致谢

1 绪论

1.1 研究背景和意义

1.2 国内外大气PM2.5研究进展

1.3 主要研究内容与技术路线

2 样品采集与分析实验

2.1 受体样品采集

2.2 样品组成分析实验

2.3 滤膜对PM2.5采样和组成分析的影响

3 焦作市PM2.5季节性污染特征分析

3.1 焦作市PM2.5的污染状态

3.2 无机元素的组成特征与季节性分布

3.3 水溶性离子的含量水平和季节性分布

3.4 OC和EC的污染特征

3.5 微观形貌特征

3.6 小结

4 焦作市PM2.5来源解析

4.1 化学质量闭合

4.2 主成分分析

4.3 PMF源解析

4.4 小结

5 结论及展望

5.1 主要结论

5.2 研究展望

参考文献

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