纤维状复合活性炭材料的制备、结构表征及吸附性能的研究

摘要

纤维状活性炭(ACF)以其优越的吸附性能在工业领域得到了广泛的关注和应用，但目前国内ACF价格高达20～90万/吨，昂贵的价格使其大规模的工业应用受到了很大的限制。本文从降低成本出发，详细探讨了利用涂层法制备聚乙烯醇基纤维状复合活性炭材料(AC/GF)的方法和过程，进而考察了制备工艺条件的不同对产品结构与性能所造成的影响。 AC/GF是一类以玻璃纤维为基质，在玻璃纤维上涂布聚合物原材料，通过高温炭化活化制备的纤维状活性炭材料。玻璃纤维的耐热性使制备活性炭的得率大大提高，从而有望降低纤维状活性炭的制造成本。本文主要包括以下四方面内容：1.AC/GF制备工艺的研究 本文较详细地研究了涂层法制备以玻璃纤维为基质的纤维状复合活性炭材料的方法，并制备了一系列AC/GF。将聚乙烯醇(PVA)和化学活化剂溶解配制成溶胶，并将该溶胶涂布在玻璃纤维薄毡上作为AC/GF的前躯体。该前躯体经预氧化、炭化活化，可制得具有一定强度和较高比表面积的纤维状活性炭材料。 热重分析(TG)结果表明，加入活化剂氯化锌能促进PVA在较低温度下脱水，形成更稳定的结构，提高PVA热稳定性和得率。氯化锌浓度越高，PVA脱水温度越低。选择氮气作为活化气氛有利于提高活化得率。活化后的样品经盐酸洗涤可洗脱大部分残留的化合物。 2.AC/GF的结构 借助SEM、XRD、低温氮气吸附等手段分别研究了AC/GF的微观形貌、石墨微晶结构、孔结构和比表面积。结果表明，AC/GF为纤维状结构，炭层包裹着玻璃纤维形成同心圆柱。AC/GF具有类石墨微晶结构，且活化温度越高，AC/GF微晶片层间距越小。可以通过改变工艺条件制备以微孔为主或以中孔为主的AC/GF材料。按AC/GF的总质量计算，该纤维状复合活性炭的比表面积在200～519m2/g之间，炭层比表面积可高达1600m2/g。 3.制备条件对AC/GF结构的影响 考察了ZnCl2浓度、活化温度和活化时间等因素对AC/GF孔结构的影响。结果表明，ZnCl2浓度对孔结构的影响比较大，低浓度ZnCl2活化可制得主要以微孔为主的AC/GF；高浓度ZnCl2活化可制得中孔率超过80％的AC/GF。活化温度越高，平均孔径和孔容积越小，比表面积越低，活化温度为600℃得到最高比表面积的AC/GF。AC/GF的比表面积随着活化时间的延长先提高后降低，得率随着活化时间的延长而降低，炭层含量随着活化温度的提高而降低。 4.AC/GF的液相吸附性能 本文考察了AC/GF对碘、亚甲基蓝、维生素B12等的液相吸附性能。AC/GF对碘的吸附量可达1125mg/g。AC/GF对亚甲基蓝的吸附速度和饱和吸附量介于ACF和GAC(颗粒活性炭)之间，吸附速度比GAC高是因为其炭层厚度在数十纳米到2微米之间，吸附质到达吸附点的路径短。部分AC/GF对维生素B12具有较大的吸附量，可达91mg/g，表明该AC/GF具有丰富的中孔。AC/GF的炭层对碘、亚甲基蓝和维生素B12的平衡吸附量接近于与其比表面积相近的活性炭纤维吸附量水平。 5.结构与性能的优化 本文以碘、亚甲基蓝和维生素B12的吸附量为指标，采用正交实验法对AC/GF的结构和性能进行优化。极差分析结果表明，ZnCl2浓度是影响AC/GF吸附性能的最主要因素。要制得比表面积高且具有良好液相吸附性能的AC/GF，最优制备条件为：活化温度600℃、ZnCl2浓度12～18％、活化时间2～3小时、PVA浓度6％。

目录

文摘

英文文摘

第1章前言

第2章实验部分

第3章AC/GF的制备及其结构与吸附性能的表征

第4章正交实验对AC/GF结构和性能的优化

第5章结论

参考文献

致谢

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