基于激光剥蚀电感耦合等离子体质谱技术推断毒性元素入体时间研究

摘要

近年来，由毒性元素引发的突发性重大公共安全事件频发，在社会上造成严重的不良影响。毒性元素的相关研究成为公共卫生、公共安全等领域关注的热点，而毒性元素入体时间的研究则是毒物分析领域的难题。传统的毒性元素入体时间的推断因空间分辨率低等原因，导致推断结果存在着可靠性与准确性不足的缺陷，难以满足实践的需求。激光剥蚀电感耦合等离子体质谱(LaserAblation Inductively Coupled Plasma Mass Spectrometry，LA-ICP-MS)具有原位、实时的分析优势，能从微观层面对单根头发中的毒性元素进行点阵分析，有效地改善传统推断方法空间分辨率不足的缺点。基于上述现状与条件，本研究提出以单根头发为研究对象，利用LA-1CP-MS技术手段，考察毒性元素在头发中的空间分布特征，确定毒性元素的核心潴留位置;并建立以毒性元素的浓度变化趋势对应的头发长度和生长速度为参数的数学模型，提高推断结果的准确度与可靠性。本研究的具体内容如下:
　　（一）单根头发75As与208Pb的LA-ICP-MS定量分析方法研究
　　以砷（Arsenic，As）和铅(Lead，Pb)两种常见的毒性元素为研究对象，开发富含系列浓度砷和铅元素的头发参考物质，并建立单根头发75As、208Pb的LA-ICP-MS定量分析方法。方法学验证结果显示该定量分析方法线性良好，相关系数均大于0.99;75As的检测限(Limit of Detection，LOD)和定量限(Limitof Quantitation，LOQ)分别为3.19 ug/g和6.91 ug/g，208Pb的LOD和LOQ分别为1.07 ug/g和3.21 ug/g;准确度为90-108％，日间精密度和日内精密度为1.4-5.6％。该方法为毒性元素在头发中的空间分布特征及入体时间的研究推断提供技术支持和方法学基础。
　　（二）基于单根头发推断75As入体时间的研究
　　本研究部分选取服用砷剂治疗的急性早幼粒细胞白血病(AcutePromyelocytic Leukemia，APL)患者的枕部头发为研究对象，定量分析单根头发中砷元素的含量。根据砷元素的浓度变化趋势研究其在头发的空间分布特征，发现砷在头发中不存在扩散的现象，并以此为依据推断头发的生长速度。以砷元素在头发中的浓度变化趋势所对应的头发长度及其生长速度为参数，提出推断砷元素入体时间的数学模型。以患者实际的治疗时间为真实值，根据数学模型得到的推断时间为推断值，对推断结果的准确度进行验证。验证结果显示，该方法做到以天为单位进行时间推断，有效地控制时间误差，提高推断结果的准确度与可靠性，为推断毒性元素入体时间的研究提供新的研究思路。

目录

摘要

第1章 LA-ICP-MS技术研究进展

1．2 LA-ICP-MS分析技术的难点

1．3 校正方法

1．4 LA-ICP-MS技术在生物组织材料的应用研究

1．5 展望

第2章 单根头发中75As、208Pb的LA-ICP-MS分析方法学研究

2．1 前言

2．2 实验部分

2．2．1 试剂

2．2．2 仪器及工作条件

2．2．3 制备基质匹配的头发参考物质

2．2．4 校准策略和样品分析

2．3 实验结果

2．3．1 方法线性、LOD和LOQ考察

2．3．2 方法准确度和精密度考察

2．4 讨论

2．4．1 本实验室自制的头发参考物质与市售头发标准品的比较

2．4．2 本实验方法与分段分析方法的比较

2．5 结论

第3章 基于单根头发推断75As入体时间的研究

3．1 前言

3．2 实验部分

3．2．1 实验试剂及仪器

3．2．2 样品采集和处理

3．2．3 分析方法

3．2．4 数据处理

3．3 实验结果

3．3．1 枕部区域单根头发的代表性考察

3．3．2 单根头发中砷元素的轴向分布特征研究

3．3．3 枕部头发的生长速度考察

3．3．4 案例应用

3．4 讨论

3．4．1 与传统的头发砷分析方法相比

3．4．2 与其他砷入体时间的推断方法相比

3．5 结论

参考文献

成果

致谢

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