高活性光催化剂的制备及光催化体系的研究

摘要

半导体光催化剂TiO2在处理环境污染越来越受到关注。TiO2光催化剂在实际工业应用存在很多问题,如何提高光催化体系中TiO2效率及将TiO2固定化成为实际应用关键性问题。
　　本文选择H3PW12O40、H2O2、KBrO3作为电子受体,研究不同条件(催化剂用量,溶液的pH值,甲基橙的吸附,HCO3-)对TiO2(P25,Degussa)光降解甲基橙效率的影响。结果表明,TiO2的最佳用量为0.5g/L；在酸性与碱性条件下有利光催化降解甲基橙溶液；催化剂吸附有机染料的能力随着pH值的升高而降低；电子受体的存在明显促进了甲基橙的降解速率,加入H3PW12O40、H2O2、KBrO3分别在0.06mmol/L、0.19mol/L、0.1mol/L时,拟一级动力学常数K分别是未加电子受体的2.7倍、4.7倍和30倍。
　　采用改进的Sol-gel方法,在乙二醇与柠檬酸酯化生成的聚酯网络中,Ti-O-Ti无机网络均匀分散其中,在热处理过程能很好控制TiO2的微观结构,制备出纳米结构的TiO2粉体；并以普通的载玻片为载体,采用浸渍提拉法制备出高光催化活性的TiO2薄膜。用IR,TG,DSC,UV-Vis,XRD,TEM和AFM等手段对其进行表征。结果表明,在500℃条件下,TiO2粉末和薄膜以Anatase晶型存在：TEM显示TiO2粉末晶粒大小约为15 nm,AFM显示薄膜晶体尺寸大约40-50nm；通过光降解甲基橙溶液考察它们的光催化活性,TiO2粉末和TiO2薄膜具有良好的光催化活性,在相同反应条件下,光催化活性顺序：改进的Sol-gel方法制备的TiO2粉末>Degussa P25。对于TiO2薄膜,光催化活性顺序：改进的Sol-gel方法>P25粉体直接固载>Sol-gel方法。同时,将电子受体引入固载薄膜体系,光催化降解效率得到显著提高,这为光催化在环境治理中的应用提供了重要的依据。

目录

第一章 前言

1.1 半导体光催化化学概述

1.2 TiO_2光催化化学

1.2.1 TiO_2光催化原理

1.2.2 TiO_2光催化剂的制备与表征

1.2.3 TiO_2光催化剂固定化

1.2.4 TiO_2光催化活性的影响因素

1.2.5 TiO_2光催化反应体系的优化

1.3 本文研究主要内容与意义

第二章 几种电子受体对TiO_2光催化降解甲基橙的影响

2.1 引言

2.2 实验部分

2.2.1 实验试剂与仪器

2.2.2 光催化反应

2.2.3 吸附实验

2.3 实验结果与讨论

2.3.1 甲基橙标准曲线的绘制

2.3.2 pH对甲基橙的吸附影响

2.3.3 TiO_2用量对甲基橙光催化效率的影响

2.3.4 溶液的pH值对光降解率的影响

2.3.5 O_2对光催化速率的影响

2.3.6 磷钨酸对光催化降解甲基橙的影响

2.3.7 H_2O_2对光催化速率的影响

2.3.8 KBrO_3对光催化速率的影响

2.3.9 HCO_3~-使TiO_2光催化失活

2.4 本章小结

第三章 改进溶胶-凝胶法制备纳米TiO_2光催化剂

3.1 引言

3.2 实验部分

3.2.1 实验试剂与仪器

3.2.2 光催化剂的制备

3.2.3 光催化反应

3.2.4 催化剂的表征

3.3 实验结果与讨论

3.3.1 不同反应时间段溶胶粘度、透过率

3.3.2 凝胶红外图谱(IR)

3.3.3 凝胶热分析(TG-DSC)

3.3.4 TiO_2 X-ray衍射

3.3.5 TiO_2粉末透射电镜(TEM)

3.3.6 TiO_2粉末电子扫描电镜(SEM)

3.3.7 TiO_2薄膜光学特性

3.3.8 原子力显微镜(AFM)

3.3.9 TiO_2光催化活性

3.4 本章小结

参考文献

附录

致谢