甲醇、甲醛和甲酸在Pt-HxMoO共沉积电极上的电催化氧化

摘要

由于世界能源危机以及环境污染日趋严重,使得作为清洁能源之一的燃料电池的研究倍受关注.其中,有机小分子阳极电催化氧化的研究一直是非常活跃的领域之一.该论文的目的是在研究硫酸溶液中钼酸盐电化学行为的基础上,研究钼酸盐还原产物氢钼青铜修饰铂电极对甲醇、甲醛和甲酸的电催化氧化.论文用循环伏安、电位阶跃和交流阻抗等电化学方法,结合电镜分析,研究了钼酸盐在硫酸溶液中的还原过程以及还原产物的氧化过程;以多晶铂电极和沉积聚苯胺电极为基体电极,制备了沉积铂电极和铂与钼青铜共沉积电极;研究了制备电极对甲醇、甲醛和甲酸阳极氧化的催化作用;对催化机理进行了探讨.对硫酸溶液中钼酸盐在铂电极上的还原及还原产物的氧化进行研究,得到如下结果:(1)酸性溶液中钼酸盐能在铂电极上还原,生成氢钼青铜.(2)硫酸浓度影响钼酸盐还原电流的大小,硫酸浓度从0.05mol/L增到3.7mol/L时,还原峰电流逐渐增大,当浓度大于3.7mol/L时还原电流趋于一定值.(3)硫酸浓度影响氢钼青铜的氧化机理,硫酸浓度小于2.5mol/L时,氢铝青铜有两个比较明显的氧化峰;硫酸浓度大于2.5mol/L时,逐渐出现第三个氧化峰.(4)硫酸浓度影响氢钼青铜在铂电极上的稳定性,其分解速度随硫酸浓度的增大而加快.(5)随着硫酸浓度的增大,钼酸盐在溶液中的聚合度减小.

目录

文摘

英文文摘

第一章绪论

1.1燃料电池发展概况

1.2燃料电池的工作原理

1.3燃料电池的特点

1.3.1燃料电池的优点

1.3.2燃料电池的不足

1.4小分子有机化合物用作燃料电池的燃料

1.4.1小分子有机化合物用作燃料的优点

1.4.2甲醇、甲醛和甲酸在铂电极上的氧化机理

1.4.3阳极催化剂的研究现状

1.5研究目的和意义

参考文献

第二章实验原理与方法

2.1方法及其原理

2.1.1电极反应可逆性的判断

2.1.2循环伏安法

2.1.3吸附氢原子法---电极面积的测量

2.1.4计时电量法

2.1.5交流阻抗

2.1.6电镜观察

2.2仪器

2.3药品

2.4电极预处理及电化学反应体系

参考文献

第三章硫酸溶液中铂电极上钼酸盐电化学行为的研究

3.1引言

3.2实验方法

3.3实验结果和讨论

3.3.1基本铂电极在0.5mol/L硫酸溶液中的循环伏安

3.3.2硫酸溶液中铂电极上钼酸盐的还原及还原产物的氧化

3.3.3硫酸浓度对钼酸盐在多晶铂电极上电化学行为的影响

3.3.4钼酸盐还原动力学

3.4本章小结

参考文献

第四章氢钼青铜修饰铂电极对甲醇、甲醛和甲酸的电催化氧化

4.1引言

4.2酸性溶液中甲醇、甲醛和甲酸在基体铂电极上的氧化

4.3氢钼青铜修饰铂电极对甲醇、甲醛和甲酸的电催化作用

4.3.1沉积Pt/Pt、共沉积Pt-HxMoO3/Pt修饰电极的制备及特性

4.3.3 Pt-HxMoO3/Pt修饰电极对甲醇、甲醛和甲酸的电催化作用

4.4催化机理探讨

4.5本章小结

参考文献

第五章氢钼青铜修饰聚苯胺电极对甲醇、甲醛和甲酸的电催化氧化

5.1前言

5.2几种修饰电极的制备

5.2.1分散铂电极(Pt/Pt)的制备

5.2.2聚苯胺修饰电极(PAn/Pt)的制备

5.2.3分散铂修饰聚苯胺电极(Pt-PAn/Pt)的制备

5.2.4分散铂/钼青铜修饰聚苯胺电极(Pt-HxMoO3-PAn/Pt)的制备

5.3 Pan/Pt电极上甲醇、甲醛、甲酸的氧化行为

5.4修饰电极在0.5mol/L H2SO4溶液中的循环伏安

5.5 Pt-HxMoO3-PAn/Pt电极对甲醇、甲醛和甲酸的电催化作用

5.5.1循环伏安实验

5.5.2恒电位电解实验

5.5.3交流阻抗实验

5.5.4电镜观察

5.6催化机理探讨

5.7本章小结

参考文献

第六章结论与展望

6.1结论

6.2展望

致谢

攻读硕士学位期间完成的论文