TiO—沸石复合体光催化剂降解甲苯的研究

摘要

该文以不同制备方法制备出了几组不同比例的TiO<,2>沸石复合体光催化剂通过光催化反应降解甲苯,对各组催化剂的催化性能进行了比较,然后对催化剂进行各种表征和分析,摸索出催化剂催化性能与表面结构和基团的联系.分别选用了钛酸丁酯和TiCl<,4>两种原料做为Ti源.发现在TiO<,2>中添加沸石后,催化剂的光催化性能得到了很大提高,在甲苯的浓度为400mg/m<'3>,流量为150ml/min条件下,当沸石的含量在20﹪时光催化剂对甲苯的转化率可以达到94.58﹪.从XRD衍射图、Raman、UV-Vis、IR和SEM的综合分析,随着沸石含量的增加,纳米TiO<,2>颗粒有逐渐变小的趋势,通过计算得出TiO<,2>、5号和6号的催化剂的纳米TiO<,2>的颗粒粒径分别为73.4nm,12.1nm和10.3nm.随着沸石含量增加,光催化剂对紫外光的吸收增强,并出现蓝移.同时也发现经过超声波处理后的催化剂的纳米颗粒要小于没有经过处理的.TiCl<,4>水解制备的催化剂会出现团聚现象,导致纳米颗粒偏大.沸石的结构羟基参与了锐钛矿的成键反应,表明沸石和TiO<,2>不是简单的混合.论文也对光催化反应条件进行了探索,同时也对不同有机物的光解进行了研究.发现以杀菌灯为光源比黑光灯对甲苯的转化率要高;当氧的分压增大时,会使甲苯的转化率增高,当增高到一定程度,就不再成为主要影响因素;甲苯的进口浓度增加,转化率会减少;随着甲苯的停留时间变短,甲苯的降解率也下降.光的强度减弱,甲苯的转化率会下降.在干燥气氛下进行甲苯光催化降解,催化剂会慢慢地出现不可逆转的失活.当在进气中加入水蒸气后,催化剂的失活减缓,可以高效率地转化甲苯,维持很长时间不会出现失活.在密闭的静态反应器中,在主波长为253.7nm的杀菌灯的照射下,甲苯和丙酮会发生光解,丙酮>甲苯>乙醇,乙醇几乎没有发生光解.以黑光灯为光源由于其光量子能量较低,均不会发生光解反应.

目录

文摘

英文文摘

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第一章引言

1.1研究目的和意义

1.2论文主要研究的内容以及创新点

第二章文献综述

2.1光催化作用的机理

2.1.1半导体的光化学特性

2.1.2光催化氧化有机物机理

2.1.3几种特定气相污染物的光催化氧化过程

2.2二氧化钛的制备方法

2.2.1气相法

2.2.2液相法

2.2.3固相法

2.3二氧化钛的固定

2.3.1光催化剂的载体

2.3.2固定化技术

2.3.3八种固定相TiO2的制法

2.4光催化反应器

2.4.1利用太阳光源的反应器

2.4.2光反应器以催化剂存在状态来分类

2.4.3存在问题

2.5小结

第三章二氧化钛-沸石复合体光催化剂的制备与性能

3.1试剂与仪器

3.1.1试剂

3.1.2仪器

3.2色谱检测方法

3.2.1色谱运行条件

3.2.2标准曲线绘制

3.3催化剂的制备

3.3.1纳米二氧化钛的制备

3.3.2复合催化剂的制备

3.4催化剂的光催化性能

3.4.1光催化反应工艺流程图

3.4.2光催化反应

3.4.3实验结果与分析

3.5本章小结

第四章催化剂的表征与分析

4.1催化剂表征方法

4.1.1 X-射线衍射分析法(XRD)

4.1.2红外光谱分析(FT-IR)

4.1.3拉曼光谱(Raman spectra)

4.1.4紫外-可见吸收光谱仪(UV-Vis)

4.1.5扫描电子显微镜观察(SEM)

4.2催化剂的表征与分析

4.2.1 X-射线衍射分析(XRD)

4.2.2红外光谱分析(IR)

4.5.3拉曼光谱分析(RAMAN)

4.5.4扫描电子显微镜(SEM)

4.5.5紫外-可见光谱分析(UV-Vis)

4.3本章小结

4.3.1 XRD分析

4.3.2 FT-IR分析

4.3.3 Raman分析

4.3.4 UV-Vis分析

4.3.5 SEM分析

第五章不同反应条件对光催化转化率的影响

5.1挥发性有机物的光解

5.1.1实验方法

5.1.2有机气体的光解实验

5.1.3分析与讨论

5.2不同条件下对光催化反应的影响

5.2.1在流动态下的光解

5.2.2以杀菌灯或黑光灯为灯源对甲苯光催化降解率的影响

5.2.2氧分压对光催化降解的影响

5.2.3甲苯进口浓度对光催化降解率的影响

5.2.4流速对光催化降解率的影响(停留时间)

5.2.5水蒸汽的影响以及催化剂失活

5.2.7光强对光催化的影响

5.3本章小结

结论与建议

结论

TiO2-沸石复合体光催化剂的光催化性能与表征分析

对光催化反应降解条件的研究

建议

参考文献

攻读学位期间发表的论文

致谢