新型钒氧化物脱氮催化剂的抗SO活性抑制研究

摘要

氮氧化物(NOx)是引起酸雨、光化学烟雾等破坏地球生态环境和损害健康的主要大气污染物。各国对氮氧化物的治理都非常重视，选择性催化还原(SCR)由于其高效率，高选择性和高经济性，是未来NOx控制的主流技术。提高SCR催化剂的寿命是降低SCR工艺成本的最有效的办法，因此研究催化剂的抗中毒，抗活性抑制有着非常重要的意义。 本实验室前期研究开发的以董青石蜂窝陶瓷为载体的新型钒氧化物脱氮催化剂V2O5-WO3-MoO3/TiO2/Al2O3/cordierite己在实验中表现出优越的脱氮性能和抗水蒸气活性抑制性能。本课题以该催化剂为研究对象，首先对比它与另外两种工业催化剂贵金属催化剂Pd-Pt-Rh/Al2O3/cordierite、过渡金属氧化物催化剂CuO-NiO-CoO-ZnO-MnO2-Cr2O3-BaO-Fe2O3-CaO/Al2O3/cordierite的抗SO2活性抑制性能，实验结果表明该新型钒氧化物脱氮催化剂拥有较好的抗SO2活性抑制性能，其在300℃含高浓度SO2的气体条件下能长久的保持很高的脱氮效率；而贵金属催化剂在该条件下其脱氮活性则很快受到抑制，且通过活性恢复实验，发现该抑制不完全可逆；过渡金属氧化物催化剂在本实验中也表现出稳定的脱氮效率，表明该催化剂抗SO2活性抑制性能良好。 其次，本课题分析研究了V2O5、TiO2、Al2O3三种组分对催化剂抗SO2活性抑制性能的影响，通过改变V2O5-WO3-MoO3/TiO2/Al2O3/cordierite催化剂的组分，评价在含高浓度SO2的气体条件下各催化剂脱氮活性的变化，并结合表征手段对比各催化剂的抗SO2活性抑制性能，实验结果表明：增大V2O5、Al2O3的负载量，容易导致催化剂失活，但增大TiO2的负载量，则可以保护Al2O3载体不受SO2侵蚀，增强催化剂的抗SO2活性抑制性能。

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第一章绪论

1.1课题背景分析

1.1.1氮氧化物(NOx)污染与危害

1.1.2国内外NOx污染及控制

1.2烟气中氮氧化物污染控制技术

1.2.1选择性催化还原(SCR)

1.2.2选择性非催化还原(SNCR)

1.2.3择性非催化还原及选择催化还原联合工艺(SNCR-SCR)

1.2.4 NOx直接催化分解及碳氢化合物选择性催化还原(HC-SCR)

1.3钒系脱氮催化剂抗SO2活性抑制研究的现状

1.3.1活性组分对催化剂抗SO2活性抑制的影响

1.3.2载体对催化剂抗SO2中毒的影响

1.3.3操作条件对催化剂抗SO2中毒的影响

1.3.4 SO2中毒的机理及动力学分析

1.3.5结论与展望

1.4本课题主要研究目的与内容

1.4.1 研究目的

1.4.2 研究内容

第二章三种SCR工业催化剂抗SO2活性抑制能力对比研究

2.1前言

2.2实验部分

2.2.1催化剂的制备

2.2.2催化剂抗SO2活性抑制的性能评价

2.3实验结果

2.3.1三种催化剂脱氮活性随时间的变化

2.3.2贵金属催化剂抗SO2活性抑制能力

2.3.3过渡金属氧化物催化剂抗SO2活性抑制能力

2.3.4新型铅氧化物催化剂抗SO2活性抑制能力

2.4讨论

2.5 小结

第三章V2O5、TIO2和AL2O3对催化剂抗SO2活性抑制的影响

3.1前言

3.2实验部分

3.2.1催化剂的制备

3.2.2催化剂抗SO2活性抑制的性能评价

3.3实验结果

3.3.1 V2O5对催化剂抗SO2活性抑制的影响

3.3.2 TiO2对催化剂抗SO2活性抑制的影响

3.3.3 Al2O3对催化剂抗SO2活性抑制的影响

3.4 讨论

3.4.1 V2O5对催化剂抗SO2活性抑制的影响

3.4.2 TiO2对催化剂抗SO2活性抑制的影响

3.4.3 Al2O3对催化剂抗SO2活性抑制的影响

3.5 小结

第四章受SO2抑制后的钒氧化物催化剂的表征分析

4.1前言

4.2实验部分

4.2.1催化剂的制备

4.2.2催化剂抗SO2活性抑制的性能评价

4.3实验结果

4.3.1 4种催化剂脱氮活性随时间的变化

4.3.2红外透射光谱分析结果

4.3.3扫描电镜分析结果

4.4 讨论

4.5结论

结论与建议

1.结论

2.建议

参考文献

攻读硕士学位期间发表的与学位论文相关的学术论文

致谢