TiO2负载CH3NH3PbI3光催化氧化降解气态甲苯的研究

摘要

近年来，社会高度关注挥发性有机化合物(VOCs)所带来的环境污染问题。TiO2光催化氧化法具有投资少、运行成本低和运营维护简单等优点，在工业方面有很高的应用价值。然而，TiO2光催化氧化法产生的光生电子和空穴容易复合，影响降解VOCs的效果。
　　本文通过对TiO2进行改性，制备了泡沫镍网负载的CH3NH3PbI3/TiO2薄膜，以甲苯作为VOCs的代表性化合物，开展评价CH3NH3PbI3/TiO2薄膜的光催化活性和降解甲苯的动力学研究，并对其降解机理和失活再生效果开展研究。
　　采用溶胶-凝胶法和热处理法制备了负载在泡沫镍网上的CH3NH3PbI3/TiO2薄膜，并通过SEM、XRD、XPS、FTIR、UV-vis-DRS和PL等手段，对制备的CH3NH3PbI3/TiO2薄膜的形貌、晶体结构、组成、表面结构和光学性质进行表征。结果表明，CH3NH3PbI3/TiO2薄膜较好地负载在泡沫镍网上，CH3NH3PbI3/TiO2薄膜中的TiO2的为锐钛矿形；相比较TiO2，CH3NH3PbI3/TiO2薄膜具有更高的紫外光吸收能力，同时也具有可见光吸收能力。在TiO2上负载CH3NH3PbI3可以提高薄膜表面的羟基基团和表面吸附水含量，抑制光生电子和空穴的复合，提高光催化活性。
　　在自制的光催化反应装置中，开展了甲苯光催化降解的动力学研究，结果表明，甲苯初始浓度、催化剂的负载摩尔比、光源特性和光照强度等因素对光催化降解甲苯都有影响；增加甲苯的初始浓度，光催化降解效率逐渐下降，初始浓度为250 mg/m3的甲苯光催化降解率高达96％；在负载比为0~0.5%时，光催化效率随着负载比的增加逐渐提高，在负载比0.5%~2.0%时，光催化效率随着负载比的增加逐渐下降，反应的最佳负载摩尔比为0.5%；UV185nm+254nm的紫外灯对甲苯的降解效果优于UV254nm的紫外灯；紫外光的强度越大，甲苯的降解效率越高。光催化氧化降解甲苯的反应途径为：甲苯经过光催化反应产生少量的中间产物，如苯甲醛等，然后继续矿化成CO2和H2O。研究发现CH3NH3PbI3/TiO2薄膜经过两次再生处理后，降解甲苯效率下降34%。

目录

第一章 绪论

1.1 研究背景

1.2 VOCs治理方法的国内外研究进展

1.3 TiO2光催化反应机理

1.4提高TiO2光催化氧化效率的方法

1.5光催化氧化的影响因素

1.6 CH3NH3PbI3的研究概况

1.7 研究的目的、意义和内容

第二章 实验材料、仪器与分析方法

2.1 实验试剂和仪器

2.2 样品的表征方法

2.3 反应装置和实验方法

2.4 检测分析方法

2.5 甲苯处理效果的评价方法

第三章 CH3NH3PbI3/TiO2薄膜的制备与表征

3.1 引言

3.2 CH3NH3PbI3/TiO2薄膜的制备

3.3 表征结果与分析

3.4 本章小结

第四章 CH3NH3PbI3/TiO2光催化降解甲苯的性能与机理

4.1引言

4.2 结果与讨论

4.3 本章小结

结论与展望

结论

展望

参考文献

攻读学位期间发表的论文

声明

致谢