石墨烯聚吡咯纳米材料担载铂催化剂对甲醇的电催化性能研究

摘要

直接甲醇燃料电池(DMFC)具有燃料便宜、易于储存和携带、理论单位能量高，近乎无污染排放等优点，是各种小型便携式电源的理想动力源之一。而实际DMFC的阳极催化剂容易中毒，因此制备和寻找高活性的催化剂是提高DMFC性能的重要途径，也成为研究者们不断追求的目标。目前，Pt基催化剂仍然是DMFC中使用最广泛的催化剂，通常Pt基催化剂负载在电活性良好、高比表面的炭载体上，诸如碳纳米管、石墨烯、以及导电聚合物。本论文分别以石墨烯(GNS)、石墨烯基的聚吡咯（GNS-PPy）以及聚吡咯纳米球(PNS)作为催化剂载体，制备高分散的PtNPs@GNS、GNS-PPy/PtNPs以及PtNPs@PDDA-PNS纳米催化剂。主要考察了碳载金属催化剂的金属粒径、形貌、晶型、催化活性及稳定性。具体的研究工作主要集中在以下几个方面：
　　实验采用的石墨烯由电弧法制备，由于其良好的电活性，可直接用来做催化剂的载体。在H2SO4和H2PtCl6．6H2O的溶液中，用循环伏安法（CV）电沉积制得不同Pt含量的PtNPs@GNS催化剂。利用SEM、EDS、XRD、XPS、Raman等测试手段表征了催化剂的形貌、成分、晶型、表面化学环境以及金属的拉曼增强效应。并用循环伏安法和计时电流法测定了不同金属含量的PtNPs@GNS的催化活性和稳定性。
　　石墨烯做导电衬底，将其固定于玻璃碳电极上，用电沉积的方式，将聚吡咯聚合沉积在石墨烯的表面，制得聚吡咯纳米簇，再沉积铂纳米颗粒在石墨烯基聚吡咯复合物GNS-PPy的表面，制得GNS-PPy/PtNPs催化剂。SEM、EDS、XRD、XPS、Raman分别被用来表征催化剂的形貌、成分、晶型、表面化学环境以及拉曼增强效应；再用循环伏安法和计时电流法测定了GNS-PPy/PtNPs的催化活性以及稳定性。
　　氧化吡咯单体制得直径约为60nm的聚吡咯纳米球,将其用PDDA表面功能化，使聚吡咯球的表面带正电荷,吸附PtCl62-形成稳定的电荷对PDDA+PtCl62-。然后以NaBH4为还原剂，制得高催化活性的PtNPs@PDDA-PNS。SEM、EDS、XRD、XPS、TGA分别被用来表征催化剂的形貌、成分、晶型、表面化学环境以及铂的含量；再用循环伏安法和计时电流法测定了不同铂含量的PtNPs@PDDA-PNS的催化活性以及稳定性，并将其与未用PDDA分散的PtNPs@PNS的催化活性和稳定性作比较。结果表明，用PDDA分散的铂含量为60％的催化剂性能最为优异。

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第一章 绪 论

1.1前言

1.2 燃料电池的简介

1.3 直接甲醇燃料电池（DMFC）的简介

1.4 DMFC阳极催化剂

1.5 本论文的研究思路及研究内容

参考文献

第二章 可控电沉积铂纳米粒子于石墨烯表面对甲醇的电催化性能研究

2.1 前言

2.2 实验部分

2.3 结果与讨论

2.4 本章小结

参考文献

第三章 电沉积铂纳米粒子于聚吡咯功能化的石墨烯表面对甲醇的电催化性能研究

3.1前言

3.2 实验部分

3.3 结果与讨论

3.4 本章小结

参考文献

第四章 高分散的铂纳米粒子担载在聚吡咯纳米球的表面对甲醇的电催化性能研究

4.1前言

4.2 实验部分

4.3 结果与讨论

4.4 本章小结

参考文献

在读期间发表的学术论文与申请专利

致谢