卟啉类染料敏化剂和PC71BM的电子结构及相关性质的理论研究

摘要

染料敏化太阳能电池(DSSC)是一种新型半导体光电化学电池，具有制作简单，成本低廉，热稳定性好等优点，吸引了全球许多研究学者的广泛关注。然而，染料敏化太阳能电池光电转换效率仍旧不高，因此科学工作者的研究焦点依旧集中在提高光电转换效率问题上。研究已经证明染料敏化剂的性能对提高电池光电转换效率有重大影响。
　　本文主要应用密度泛函理论和含时密度泛函理论对卟啉敏化剂YD2，YD2-o-C8，YD20，YD21，YD22，2Flu-ZnP-COOH和2Flu-ZnP-CN-COOH的物理性质和光电化学性质进行了计算，包括敏化剂的几何结构，电子结构，吸收光谱等特性。计算表明，YD2-o-C8中与有效电荷转移激发相关的激发态比YD2的多，能够产生更大的电子注入速率，有助于光电流的形成，进而表现出了更好的性能;HSE06泛函是描述带有羧酸基团的吸电子基团的卟啉染料敏化剂激发态的最佳泛函，而CAM-B3LYP泛函则更适合描述带有氰基丙烯酸基团的卟啉的激发态特性;电子受体氰基丙烯酸的吸电子能力比羧酸的强;引入不同的受体可以调控半导体导带边缘从而调节DSSC的开路电压。
　　有机太阳能电池因其潜在的低成本、轻重量、较灵活及可大面积生产等原因在近几十年来一直备受人们的重视。尤其是富勒烯衍生物作为电子受体材料制作成叠层有机太阳能电池器件表现出了较高的光电转换效率。本文主要利用密度泛函理论和含时密度泛函理论对有机太阳能电池受体材料PC71BM两种异构体的分子结构，电子结构，电子吸收光谱，红外拉曼光谱以及极化率和超极化率进行了计算，并对结果进行了分析。发现[6，6]PC71BM和[5，6]PC71BM在红外光谱和拉曼光谱峰处的振动模式非常相似，并且与PC61BM的振动情况相似;[6，6]PC71BM的激子结合能比[5，6]PC71BM的激子结合能小，更有利于异质结中的激子分离;PC71BM具有较大的各向同性极化率表示PC71BM比PC61BM在外场和非线性光学特性方面都有更强的响应。

目录

声明

摘要

第1章 绪论

1．1 染料敏化太阳能电池的研究背景

1．1．1 染料敏化太阳能电池的发展史

1．1．2 染料敏化太阳能电池的基本结构和工作原理

1．1．3 染料敏化太阳能电池的优势

1．1．4 染料敏化太阳能电池的评价指标

1．1．5 染料敏化剂

1．1．6 卟啉类染料敏化太阳能电池染料敏化剂的研究进展

1．2 有机太阳能电池电子受体材料的研究

1．3 课题的研究意义

第2章 基础理论方法

2．1 分子轨道理论

2．2 密度泛函理论

2．3 含时密度泛函理论

2．4 紫外可见吸收光谱

2．5 振动光谱

2．5．1 红外光谱

2．5．2 拉曼光谱

第3章 卟啉类染料敏化剂的光电性质

3．1 引言

3．2 计算方法

3．3 结果与讨论

3．3．1 几何结构

3．3．2 含时密度泛函理论的泛函选择

3．3．3 电子结构

3．3．4 紫外可见吸收光谱

3．3．5 电子注入和染料再生的驱动力

3．4 本章小结

第4章 推拉式卟啉染料敏化剂末端基团在电子结构中的作用及相关特性

4．1 引言

4．2 计算方法

4．3 结果与讨论

4．3．1 几何结构

4．3．2 含时密度泛函理论的泛函选择

4．3．3 跃迁特性

4．3．4 电子结构

4．3．5 电子注入和染料再生的驱动力

4．4 本章小结

第5章 PC71BM的光电性质

5．1 引言

5．2 计算方法

5．3 结果与讨论

5．3．1 几何结构

5．3．2 红外光谱和拉曼光谱

5．3．3 电子结构和吸收光谱

5．3．4 极化率和超极化率

5．4 本章小结

总结与展望

本文总结

研究展望

参考文献

致谢

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