多取代双-丁二酰胺萃取剂的合成及其萃取U(Ⅵ),Th(Ⅳ)和Eu(Ⅲ)的研究

摘要

随着经济社会的不断发展，能源消费大幅增加，现有能源消费模式对环境造成重大威胁。人类对环境保护的日益重视，特别是全球变暖可能造成的灾难前景，促使人们寻找新的能源，以保证人类的可持续发展。核电作为一种安全、经济、清洁能源，是应对全球气候变化的重要手段，得到了人们的普遍认可。
　　制约核电发展的关键问题之一是核废料的处理，特别是高放废液的处理。目前广泛应用的PUREX流程是一种溶剂萃取流程，该流程以TBP作为萃取剂，完成了对乏燃料中铀和钚的回收再利用。TBP是含磷的化合物，其固有的缺点之一是，降解产物DBP和MBP会影响对裂片产物的去污。为了进一步改善后处理工艺流程，自上世纪60年代以来，科研工作者一直在寻找可代替TBP的萃取剂。
　　本工作合成了一系列多取代双-丁二酰胺化合物，并用于萃取、分离锕系元素和镧系元素，初步探讨了其萃取机理。
　　1、合成了9种不同取代基的双-丁二酰胺化合物，使用了红外光谱、核磁共振谱、高分辨质谱等手段对合成产物进行了表征。
　　2、研究了9种双-丁二酰胺化合物在不同稀释剂中萃取铀酰的性能，结果发现在二甲苯、甲苯、四氯化碳中萃取效果较好，用二甲苯作稀释剂时，萃取效果最好的是TBDE-BisSCA，其萃取铀酰的机理为中性络合萃取，萃合物组成为UO2(NO3)2·TBDE-BisSCA。
　　3、研究了乙基取代的双-丁二酰胺化合物在二甲苯中萃取钍的性能，结果发现萃取效果最好的是TBDE-BisSCA，其萃取规律与萃取铀酰相似，萃取机理为中性络合萃取，萃合物组成为Th(NO3)4·TBDE-BisSCA；该类化合物萃取铕的性能很差，可望用于镧锕分离。
　　4、研究了乙基取代的双-丁二酰胺化合物在咪唑型离子液体中萃取铀酰的性能，结果发现在[Bmim]PF6中TODE-BisSCA的萃取效果最好，萃取机理为阳离子交换机理。

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第一章 绪论

1.1 中国核能新时代

1.2 核燃料循环

1.3 溶剂萃取法

1.4 新型萃取剂研究进展

1.5 离子液体

1.6 研究思路与意义

第二章 多取代双-丁二酰胺萃取剂的合成与表征

2.1 引言

2.2 实验材料

2.3 合成方法

第三章 多取代双-丁二酰胺萃取剂在常规溶剂中对铀酰，钍，铕的萃取研究

3.1 引言

3.2 实验材料

3.3 实验方法

3.4 实验结果和讨论

3.5 本章小结

第四章 多取代双-丁二酰胺萃取剂在离子液体中对铀酰的萃取研究

4.1 引言

4.2 咪唑型离子液体的合成

4.3 乙基取代的多取代双-丁二酰胺萃取剂在离子液体中对铀酰的萃取研究

4.4 本章小结

第五章 总结与展望

参考文献

在学期间的研究成果

致谢