腐植酸、水铁矿及其共沉物对土壤Pb形态及生物有效性的影响

摘要

土壤Pb是威胁土壤农作物产品安全和人体健康的主要土壤重金属污染物质之一。因此，Pb在土壤中的迁移转化特征和生物有效性成为众多研究者的研究课题。腐植酸和铁氧化物是土壤理化性质和土壤重金属迁移转化的重要影响因素，二者通过直接和间接的方式影响土壤Pb的形态和活性。腐植酸和铁氧化物的复合物在水环境中对重金属离子吸附效果较好，同时，有研究表明，该类复合物在土壤中能够降低重金属活性。但目前对腐植酸和铁氧化物共同作用下土壤重金属形态及活性的变化特征和土壤重金属最佳钝化添加比例的研究较少，相关钝化研究机理不够完备。因此，探讨腐植酸与铁氧化物的共沉物对污染土壤中重金属的形态转化和生物有效性的影响，对降低土壤重金属活性和保护农作物质量安全有重要实际意义。
　　本文采用土培实验来探讨煤炭腐植酸、水铁矿和二者的共沉物——碳铁共沉物对土壤Pb形态的影响特征。水铁矿、碳铁共沉物采用扫描电镜（SEM）、X-射线衍射和BET比表面积等表征鉴定方法确定添加物的表面结构特征，腐植酸采用红外光谱鉴定（FTIR）。并将这三种添加物加入Pb污染土壤中，经过一个月的培养后，采用改进BCR法测定煤炭腐植酸、水铁矿、碳铁共沉物存在下土壤Pb各形态含量。分析不同添加物对土壤Pb形态的影响差异，寻找钝化土壤Pb的最佳碳铁比（腐植酸中碳元素质量与铁氧化物中铁元素质量之比），探讨三种添加物对土壤Pb形态的影响机理。并采用土壤重金属单步浸法提取土样中Pb可浸提浓度，以此来检验添加物对土壤Pb生物有效态的钝化效果。主要结论如下：
　　(1)煤炭腐植酸的加入，降低了碳铁共沉物的比表面积和空隙容量，增大了孔径，粗糙了共沉物表面。
　　(2)腐植酸、水铁矿和碳铁共沉物对土壤pH值影响不显著，且无明显变化规律。土壤电导率随重金属浓度的增加而增加。腐植酸对电导率的影响无明显变化规律，总体因腐植酸的加入有降低；水铁矿抑制低浓度Pb土壤的电导率，增强高浓度Pb土壤的电导率；土壤电导率因碳铁共沉物碳铁比例的增加而增加。
　　(3)土壤中加入腐植酸后，土壤Pb的可交换态降低。但不同添加物和不同添加量下，可还原态、可氧化态和残渣态Pb的含量变化情况不稳定。
　　(4)低添加量下水铁矿促进可交换态和可还原态的Pb向可氧化态和残渣态Pb转化，增加水铁矿添加量后，前三种形态的Pb均向残渣态Pb转化。
　　(5)低碳铁比例下（0.0214~0.3215），前三态Pb均向残渣态逐渐转化，转化程度由大到小为可氧化态、可交换态、可还原态。较低Pb浓度水平下，残渣态Pb在碳铁比例最小时积累量最大；较高Pb浓度下，残渣态在碳铁比例为0.1072时积累量最大。
　　(6)碳铁比例扩增（0.2500~2.0000）后，在碳铁共沉物影响下，高浓度土壤Pb主要以残渣态形式存在，碳铁比例为0.2500时残渣态积累量最大。同时，碳铁共沉物添加量越大、碳铁比例越小，对土壤Pb钝化效果越好。碳铁共沉物在土壤复杂因素的影响下，对Pb的钝化作用受到抑制，因此水铁矿相对于碳铁共沉物钝化效果更好。
　　(7)碳铁共沉物较腐植酸对生物有效态Pb的降低能力强。共沉物的碳铁比例越低，土壤有效态Pb的降低幅度越大。相同水铁矿添加量下，碳铁共沉物较水铁矿对土壤水溶态Pb降低效果好。

目录

声明

第一章 绪论

1.1 文献综述

1.2 研究背景及研究意义

1.3 研究内容及研究目标

1.4 本研究创新点

1.5 技术路线

第二章 材料与方法

2.1 供试材料

2.2 实验方法

2.3 实验设计

第三章 腐植酸鉴定和水铁矿及碳铁共沉物的表征

3.1 腐植酸红外光谱鉴定

3.2 水铁矿和碳铁共沉物表征

3.3 小结

第四章 腐植酸、水铁矿及碳铁共沉物对土壤理化性质的影响特征

4.1 腐植酸对土壤理化性质的影响特征

4.2 水铁矿对土壤理化性质的影响特征

4.3 碳铁共沉物对土壤理化性质的影响特征

4.4 小结

第五章 腐植酸、水铁矿及碳铁共沉物对Pb形态及生物有效性的影响特征

5.1 水铁矿对土壤体系中Pb形态的影响特征

5.2 腐植酸对土壤Pb形态的影响特征

5.3 碳铁共沉物对土壤体系中Pb形态的影响特征

5.4 腐植酸、水铁矿及碳铁共沉物钝化效果对比

5.5 添加物对土壤Pb生物有效态的影响

5.6 小结

第六章 讨论

6.1 腐植酸对土壤Pb形态变化的影响特征

6.2 水铁矿对土壤Pb形态变化的影响特征

6.3 碳铁共沉物对土壤中Pb钝化效果的影响因素

第七章 结论与展望

7.1 结论

7.2 不足与展望

参考文献

在学期间的研究成果

致谢