Ln3TaO7(Ln为稀土元素)氟铝镁钠石的微观结构及辐照效应研究

摘要

氟铝镁钠石Ln3BO7（Ln为稀土元素;B= Ta,Nb,Sb,Mo）是萤石的一种衍生结构，在固化高放核废物领域具有潜在应用前景。目前，对氟铝镁钠石的研究主要集中在磁学性能方面，在辐照对其结构及性能的研究鲜见报道。因此，开展氟铝镁钠石离子束辐照效应的研究具有重要意义。 本论文工作分为两部分展开，第一部分制备了多种Ln3TaO7（Ln=Y，Sm，Eu，Gd，Dy，Er，Tm，Lu）样品，利用X射线衍射（XRD）技术、激光拉曼光谱（Raman）及Rietveld全谱拟合等方法，对Ln3TaO7的结构特性进行了系统研究。研究结果表明，随着镧系阳离子半径的减小，Ln3TaO7经历了由Ccmm（Ln=Y，Sm，Eu，Gd，Dy）正交结构向Fm3__m（Ln=Er，Tm，Lu）立方无序萤石结构的转变。同时，在Ccmm及Fm3__m两种结构中，晶格常数都随镧系阳离子半径的减小呈现逐渐递减趋势。此外，拉曼光谱分析表明，Tm3TaO7的拉曼振动不同于Er3TaO7及Lu3TaO7的长程无序萤石结构振动，而是表现出类似Ccmm的正交结构振动特征，这表明Tm3TaO7在长程范围表现为无序萤石结构，但在短程范围表现为有序结构。 本论文第二部分利用6.5MeV Xe26+对具有Ccmm结构的Ln3TaO7（Ln=Y，Sm，Gd）进行了辐照，实验利用掠入射X射线衍射技术（GIXRD）及纳米压痕技术对辐照后的结构及机械性能进行了研究。结果表明，在Xe26+离子束辐照下，当辐照剂量低于1×1015 ions/cm2（3.25 dpa）时三种氧化物均未发生非晶化相变，但都出现了不同程度的晶格体积肿胀现象。Sm3TaO7及Gd3TaO7在低剂量（1×1014 ions/cm2 和 4×1014 ions/cm2）辐照下晶格肿胀率变化最明显，当剂量为 7×1014 ions/cm2时Sm3TaO7肿胀逐渐趋于“饱和”，而Gd3TaO7肿胀增长逐渐趋于平缓；在低剂量下（1×1014 ions/cm2和4×1014 ions/cm2）Y3TaO7肿胀不明显，当剂量达到1×1015 ions/cm2时其晶格肿胀增长较明显，但与Sm3TaO7及Gd3TaO7相比其晶格肿胀率仍小很多，表明对 Ccmm 结构的三种氧化物，Y3TaO7具有最强的抗辐照肿胀能力。此外，经Xe26+离子辐照后Y3TaO7，Sm3TaO7及Gd3TaO7的机械性能变化并不明显，表明其机械稳定性优于玻璃固化材料及金属储罐材料。

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