厦门市大气中多环芳烃的时空分布及分子标志物的来源示踪

摘要

本论文在系统研究厦门市及其近海区域大气中多环芳烃(PAHs)的组成、时空分布特征及主要来源的基础上，着重分析了沿海城市的海洋特征(海-气交换、海陆风、台风等)对城市大气PAHs的污染水平及来源分配的影响，并解析了与海洋相关的污染源(海洋二次挥发源、海上船舶尾气源、通过海洋的传输源等)的相对贡献率，取得以下结果： 1.厦门市春、夏、秋、冬四个季节大气PM10中15种优控PAHs的浓度(∑15PAHs，萘除外)在不同季节的分布趋势为秋季(32.6±7.4 ng/m3)>春季(17.5±6.4ng/m3)>冬季(10.5±5.1 ng/m3)>夏季(3.7±2.4 ng/m3)，与国内各城市相比处于较低水平，其季节变化主要受气象因素的控制；日变化主要受污染源排放强度的影响。其组成以中低分子量PAHs(Phen，Py，Fluo，Chry)为主，空间分布呈现出一定的功能区差异，在湖里(工业区/交通密集区)监测点的浓度最高。 2.海洋对沿海城市大气中PAHs的污染状况及来源分配有明显的影响。尽管厦门市大气PM10中的PAHs多为局地源输入，其近海区域的大气气相中Flu、Phen等易挥发的PAHs却有与海洋相关的其它污染来源的显著贡献，如海洋二次挥发源、海上船舶排放源、经过海洋的传输源等，在一定条件下其贡献率可高达40％～80％. 3.比值法/轮廓图法、分子标志物法及主成分因子法等联合解析厦门市大气中PAHs的来源，结果表明机动车尾气(汽油/柴油)是主要来源；其次，燃煤、工业排放、化石燃料未燃烧的残余排放、烹调油烟各有一定贡献。由隧道实验建立的厦门市机动车尾气源源谱及多种计算方法估算出厦门市机动车尾气排放的PAHs中汽油车和柴油车的贡献率分别约为70％和30％. 4.台风天气对厦门市大气中PAHs等有机烃类化合物的污染有较大的影响，其中台风和降雨对大气PM10及其负载的PAHs有明显的清除作用，但由于带来了外来源的大量输入而显著增加了气相PAHs的污染程度。台风来临时PAHs等污染物呈现出长距离传输源的特征，台风后其在大气中的浓度及分布特征在短期(1～2天)内就逐渐回复到正常天气状况时的状况，说明厦门市大气中PAHs等污染物的主要污染来源为局地排放源(机动车尾气、工业排放等)，而非长距离传输源。 5.厦门市不同环境介质均受到了PABs的污染。大气中PAHs等烃类污染物质可能通过干/湿沉降、海/气交换、气/土平衡等过程迁移传输到环境各相介质中，对区域环境质量造成一定的影响。 [

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第一章 绪论

1.1大气中PAHs的污染现状

1.2大气中PAHs的源解析方法

1.3大气中PAHs源解析的研究进展

1.4海洋对沿海城市大气中PAHs污染及来源分配的影响

1.5研究目标

1.6研究内容及技术路线

第二章 实验部分

2.1研究区域背景介绍

2.2样品采集

2.3样品制备

2.4仪器分析

2.5质量控制与质量保证

第三章 厦门市大气中PAHs的时空分布特征

3.1厦门市大气中PAHs的组成特征

3.2厦门市大气中PAHs的粒径分布特征

3.3厦门市大气中PAHs的浓度及其苯并[a]芘等效毒性(BEQ)

3.4厦门市大气PM10中PAHs的季节变化

3.5厦门市大气PM10中PAHs的空间分布特征

第四章 城市与海洋大气中PAHs及饱和烃的分布差异及影响因素

4.1城市与海洋大气中PAHs的浓度及组成分布的差异

4.2城市与海洋大气中饱和烃的组成分布差异

4.3海洋对城市大气中PAHs污染状况及来源分配的影响

第五章 沿海城市大气中PAHs的来源分析

5.1机动车尾气源谱的建立

5.2厦门市大气PM10中PAHs的来源解析

5.3海洋对厦门市大气中PAHs来源分配的影响

第六章 分子标志物研究大气烃类污染对区域环境质量的影响

6.1各环境介质中饱和烃的分布特征

6.2各环境介质中PAHs的浓度与组成分布特征

第七章 结论、创新点及建议

7.1结论

7.2创新点

7.3建议

参考文献

攻读博士学位期间发表的论文

致谢