界面聚合法制备PAMAM复合纳滤膜及其结构与性能研究

摘要

纳滤膜是一种具有特殊分离性能的低压驱动膜，对高价态离子以及200～2000分子量的有机分子具有很高的截留性能。相比于反渗透的除盐作用，纳滤主要起着水质软化的作用，其在环境保护、废水处理、食品工业等领域有着广泛的应用。纳滤膜的制备方法有相转化法、共混法、化学改性法、复合法，以及目前应用最为广泛的界面聚合法。界面聚合法制备复合膜是利用两种反应活性很高的单体在两个互不相溶的溶剂界面处发生聚合反应，从而在多孔支撑体上形成一很薄的致密层而获得复合纳滤膜。 近年来，随着膜分离技术受到越来越多的关注，界面聚合法制备复合纳滤膜技术得到迅速的发展，各种反应单体和支撑膜的复合体系被成功地应用到纳滤膜制备过程中。水相单体诸如二元胺或者三元胺因其价格低廉、容易获得的优点首先得到较深入的研究，而对于高性能以及特殊性质的追求使得一些多功能度的单体也应用到纳滤膜的制备中。带有高密度端胺基的树状大分子能够提供了较多的反应官能团，近年来逐渐得到关注。其中最为常见的树状大分子PAMAM被成功地作为引入膜制备领域，Kazama等人采用原位改性方法引入PAMAM，制备了高效的气体分离膜，Li等人则以PAMAM作为水相单体，采用界面聚合的方法制备了液体分离膜。 本论文采用界面聚合法，以PAN超滤膜和PVDF超滤膜作为支撑膜、PAMAM(1G)和PAMAM(2G)作为水相单体、均苯三甲酰氯作为油相单体，制备了新型的复合纳滤膜-PAN/PAMAM复合纳滤膜、PVDF/PAMAM复合纳滤膜。本文还研究了PAN/PAMAM复合纳滤膜、PVDF/PAMAM复合纳滤膜对Na2SO4、MgSO4、MgCl2、NaCl、PEG600的截留性能，并利用红外光谱仪、扫描电镜、原子力显微镜、X射线光电子能谱等科学分析仪器对复合纳滤膜表面形态及表面分子结构进行表征。结果表明，界面聚合法在支撑层上成功复合了一层致密的复合层；复合纳滤膜对Na2SO4和PEG600的截留率高于90％，而对NaCl截留率低于50％，截留情况表现出典型的纳滤特征。 实验中还对PAN/PAMAM(1G)复合纳滤膜、PVDF/PAMAM(1G)复合纳滤膜制备及操作过程的诸多影响因素进行考察，包括：PAMAM(1G)浓度、TMC浓度、聚合反应时间、热处理温度、料液浓度、操作压力、料液pH值。结果表明，PAN/PAMAM(1G)复合纳滤膜最佳制备条件为：PAMAM浓度3.0×10-3 mol L-1、TMC浓度5.0×10-3mol L-1、聚合反应时间300s、热处理温度20-80℃、热处理时间15min；PVDF/PAMAM(1G)复合纳滤膜最佳制备条件为：PAMAM(1G)浓度5.0×10-3mol L-1、TMC浓度5.0×10-3mol L-1、聚合反应时间300s、热处理温度80-120℃、热处理时间15min。此外，实验还对PVDF/PAMAM(1G)复合纳滤膜的物化稳定性进行考察，结果表明该复合膜结构稳定，压力耐受性优异，具有良好的耐酸碱性、耐有机溶剂性、耐氯性、耐高温性、长期运行稳定性。

目录

文摘

英文文摘

声明

第一章前言

1.1膜技术简介

1.2纳滤

1.2.1纳滤技术

1.2.2纳滤的应用

1.2.3纳滤膜的制备方法

1.2.4界面聚合制备复合膜的反应类型

1.3树状大分子

1.3.1树状大分子简介

1.3.2树状大分子PAMAM在界面聚合法制备复合膜中的应用

1.4本论文的设想和目的

1.5参考文献

第二章PAN/PAMAM复合纳滤膜的制备与表征

2.1实验内容

2.1.1原料试剂

2.1.2仪器与设备

2.1.3 PAMAM的制备

2.1.4 PAN超滤膜的前处理

2.1.5 复合纳滤膜的制备

2.1.6膜性能表征方法

2.1.7微观结构表征

2.2结果与讨论

2.2.1纳滤膜分离性能表征

2.2.2复合纳滤膜结构表征

2.2.3制备工艺条件与操作条件对纳滤膜截留性能的影响

2.3本章小结

2.4参考文献

第三章PVDF/PAMAM复合纳滤膜的制备与表征

3.1实验内容

3.1.1原料试剂

3.1.2仪器与设备

3.1.3 PAMAM的制备

3.1.4 PVDF超滤膜的亲水处理

3.1.5复合纳滤膜的制备

3.1.6截留性能表证方法

3.1.7微观结构表征

3.2结果与讨论

3.2.1纳滤膜分离性能表征

3.2.2复合纳滤膜结构表征

3.2.3制备工艺条件与操作条件对纳滤膜截留性能的影响

3.2.4复合纳滤膜物化稳定性研究

3.3小结

3.4参考文献

第四章总结

4.1工作总结

4.2本文工作与近年国内外相关研究对比

4.3参考文献

在攻读硕士期间发表的论文

致谢