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几种离子/分子光学传感的设计研究和一种新型金纳米颗粒合成方法的探索

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摘要

本论文共分为四章,分别包括以下内容:
   第一章,首先介绍了光学分子传感的基本概念、研究现状和发展趋势;其次重点介绍了光学分子传感的分类;然后介绍了球形Au NPs的一般合成方法;最后,在对文献分析总结和本实验室工作的基础上,提出了本论文的研究设想。
   第二章,设计合成了一种以Nile blue为母体的高灵敏度、高选择性Hg2+光学探针分子1-苯甲酰-3-(2-(9-(乙氨基)-10-甲基-9H-苯并[α]苯酚-5-胺基)乙基)硫脲盐酸盐(NBET)。在pH7.4的Tris-HC1缓冲液中,探针分子的最大吸收波长位于640nm,此时溶液为淡蓝色:加入Hg2+可以诱导探针分子640 nm处的吸收降低,并在556 nm处产生一新的吸收峰,溶液颜色转变为浅紫色,而其他金属离子的加入未引起显著变化,基于此可对水溶液中的痕量Hg2+进行裸眼检测。荧光光谱监测显示Hg2+可以特异性地引起探针分子在660nm处的荧光发射发生猝灭;该探针具有高灵敏度、高选择性、长波长激发/发射、高荧光量子产率等特点,利用该探针可以实现对水溶液中5×10-9 mol/L Hg2+的荧光检测。
   第三章,利用配体交换方法合成了三聚磷酸盐(TPA)包裹的CdS量子点(TPA-CdS QDs),设计了一种用于水溶液中选择性检测谷胱甘肽(GSH)分子的光学分子传感体系,GSH的加入使TPA-CdS QDs的荧光急剧增强,据此建立了一种GSH的量子点荧光增强分析法。干扰实验显示其他相关离子及硫醇类小分子除Zn2+、Cu2+和CO2+外对体系均无明显影响,TPA-CdS QDs传感体系的高选择性和高灵敏度有望用于活体生物细胞中GSH荧光的传感。
   第四章,研究了一种在水溶液中利用可见光诱导合成单分散性的球形Au NPs的方法。利用Ru(bpy)32+极好的激发态光诱导电子转移(PET)能力,以AuCl4为电子接受体,基于其PET过程,通过调控反应条件(光照时间或反应物浓度)可以得到不同粒径大小的Au NPs。反应过程中,可见光照射后产生激发态的Ru(bpy)32+,与处于基态的AuCl4-之间发生PET作用,AuCl4-接受电子后被还原为Au2+,二价金离子不稳定易歧化生成Au3+和Au+,Au+进一步被还原为Au0,产生Au NPs。同时,实验初步探讨了Ru(bpy)32+对AuCl4-的传感,结果显示,通过进一步改进,所建立的方法有望作为AuCl4-的选择性荧光检测方法。

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