白令海、西北冰洋和北欧海氧化亚氮分布特征及影响因素研究

摘要

氧化亚氮(Nitrous oxide，N2O)是大气中重要的温室气体，也是破坏臭氧层的化学物质之一，海洋是大气中N2O重要源。随着气候变暖效应的增强，海洋系统发生一系列变化，如:海表温度上升、海冰减少、海平面上升以及海洋酸化等现象。北冰洋是地球系统的重要组成部分，对气候变化的响应和反馈具有放大作用，在北极海域开展N2O温室气体的研究，可揭示北冰洋在全球N2O循环过程中扮演的重要角色。本研究于中国第五次北极科学考察期间，利用静态顶空分析方法，首次对白令海、西北冰洋及北欧海N2O的分布特征及影响因素进行研究。主要研究结果如下:
　　1.研究海区表层海水N2O浓度范围为9.9-20.2 nmol L-1，饱和度异常值为-16.4-23.2％。N2O浓度随着纬度的增加而递增，加拿大海盆＞陆架区＞阿留申海盆≈格陵兰海＞挪威海，从饱和度异常值来看，陆架区(0.1±11.3％)＞阿留申海盆(-3.7±3.6％)＞北欧海(-5.9±1.4％)＞加拿大海盆(-13.7±1.6％)。陆架区观察到区域性N2O过饱和现象，主要是陆架水深较浅，沉积物反硝化较强引起的。在白令海的阿留申海盆区，表层海水N2O饱和度异常值主要受北太平洋水的影响;挪威海表层海水N2O不饱和的主要原因，是北大西洋暖水在向北输送过程中，海水散热的速度快于海-气交换速度，增加了N2O在海水中的溶解度;加拿大海盆表层水低温低盐特征表明，融冰水的稀释作用是表层海水中N2O不饱和的主要原因;格陵兰海表层N2O分布，不仅与融冰水有关，还与海域水体垂向对流较强有关，其N2O饱和度异常值大于加拿大海盆。
　　2.阿留申海盆N2O浓度随着深度增加递增，在500-1000 m处观测到N2O极大值（范围为11.1-46.6 nmol L-1），再逐渐降低，3000m以深N2O浓度趋于稳定(22.0 nmol L-1)。在100-150m观测到温度极小值，该层的N2O饱和度异常值与表层水相同，接近零，说明温度是影响N2O浓度差异的主要原因。在150-1000m，分析观察到△N2O与AOU和△N2O与NO3-之间存在正相关关系，推断硝化过程可能是阿留申海盆中层水N2O的主要形成机制。
　　3.白令海陆架区N2O浓度范围为10.6-20.3 nmol L-1，饱和度异常值范围为-16.1-24.2％。陆架区N2O浓度分布的共同特征为表层低，底层高。底层水高的N2O浓度主要是沉积物中反硝化过程产生的N2O向上覆水体释放引起。水文结构的不同会影响水体中N2O的垂向分布:在外陆架和中陆架，由于水体的层化作用，导致N2O浓度在垂向上的梯度变化;在内陆架，主要受融冰水和河流的影响，加上水层浅，N2O垂直分布均匀且浓度较低;在靠近圣劳伦斯岛南部附近，受冬季冰间湖的影响，N2O浓度随着深度的增加逐渐递增;在圣劳伦斯岛北部的附近海域，N2O浓度由西向东逐渐降低，是由于西部受高营养盐的阿纳德尔水的影响，同时受上升流的影响，导致西部生物生产力高于东部，有利于N2O的产生。
　　4.对研究西北冰洋的楚科奇海陆架及其北部海盆中N2O分布特征表明，楚科奇海陆架区N2O浓度分布与白令海陆架区相似，即表层低，底层高，陆架区底层水中N2O浓度范围为15.6-20.9 nmol L-1，饱和度异常值为1.1-24.3％，均处于过饱和状态，陆架底层水的高N2O值也主要是由于沉积物中反硝化过程产生的N2O向上覆水体释放引起。而北部的加拿大海盆上跃层观测到N2O高值，（浓度范围为17.8-19.4 nmol L-1，饱和度异常值为-15.6-3.4％），是陆架含高N2O浓度的底层水北向输送引起的。
　　5.挪威海、格陵兰海和加拿大海盆上层水体(0-800 m) N2O浓度分布存在明显差异。挪威海由于受到北大西洋暖水的影响，N2O浓度随深度增加而递增，浓度范围为9.9-14.9 nmol L-1;格陵兰海由于是北欧海深层水的源地，上下层垂直对流，整个水层N2O浓度分布相似，浓度范围为14.2-15.2 nmol L-1;加拿大海盆由于受到楚科奇海陆架区太平洋冬季水的影响，次表层出现温度极小值，N2O在对应层观测到浓度极大值(17.9 nmol L-1)，上层水N2O浓度范围为13.6-17.9 nmol L-1。
　　6.北欧海中深层水中N2O浓度分布相似，在中层水中，N2O平均浓度为14.7±0.2 nmol L-1，深层水为13.5±0.1 nmol L-1，中层和深层之间浓度差约为1nmol L--1。加拿大海盆中深层水体中N2O分布趋势与北欧海相似，浓度由中层水的13.4±0.2 nmol L-1降低至深层水的12.5±0.2 nmol L-1，浓度差也为1nmol L-1。研究同时发现北欧海的深层水体N2O浓度大于加拿大海盆深层水体，浓度差约为～1 nmol L-1，根据△N2O与NO3-之间的相关性发现，生物过程并非引起浓度差的主要原因，由于北欧海和加拿大海盆中层水和深层水水团年龄不同，忽略水团在运移过程中生物过程对N2O的影响，计算出北欧海和加拿大海盆之间，以及各海盆中层水和深层水之间N2O理论浓度，浓度差约1 nmol L-1，与实测值吻合，北冰洋中深层水N2O浓度随水团年龄变化反映了水团与大气交换时刻大气N2O的浓度。

目录

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图目录

表目录

摘要

第1章 绪论

1．1 N2O研究意义

1．2 海洋N2O研究概况

1．2．1 海洋中N2O的形成和消耗机制研究

1．2．2 海洋中N2O的分布特征

1．2．3 ΔN2O与AOU相关性的应用

1．3 稳定同位素方法在海洋N2O形成机制的研究

1．4 极区N2O研究进展

1．4．1 南大洋N2O研究进展

1．4．2 北冰洋N2O研究进展

1．5 研究内容和目标

1．6 论文框架

第2章 研究海区和样品采集及分析

2．1 研究海区地理位置

2．1．1 白令海

2．1．2 西北冰洋和北欧海

2．2 样品采集

2．2．1 航次和站位

2．2．2 采样方法

2．3 N2O分析方法

2．3．1 材料与步骤

2．3．2 顶空样品处理

2．3．3 标准水样和质控的准备

2．3．4 顶空样品平衡

2．3．5 制冷干燥除水装置

2．4 其他参数

2．5 海水中N2O溶解度计算

第3章 白令海N2O分布特征及其影响因素

3．1 研究海域特征

3．2 采样站位

3．3 结果

3．3．1 白令海表层海水N2O分布特征

3．3．2 白令海N2O垂直分布

3．4 讨论

3．4．1 表层水中N2O浓度分布的可能影响因素

3．4．2 阿留申海盆影响N2O垂直分布的主控机制

3．4．3 陆架区N2O垂直分布的控制因素

3．5 结论

3．5．1 白令海表层水

3．5．2 阿留申海盆N2O垂直分布

3．5．3 陆架区N2O垂直分布

第4章 楚科奇海陆架及其北部加拿大海盆上跃层N2O高值的成因探究

4．1 研究区域概况

4．2 采样站位设置

4．3 结果

4．3．1 温盐结构

4．3．2 N2O垂直分布

4．4 讨论

4．4．1 陆架区N2O高值的可能来源

4．4．2 加拿大海盆中上跃层N2O高值的可能来源

4．5 结论

第5章 加拿大海盆和北欧海N2O分布特征

5．1 研究区域特征

5．2 采样站位

5．3 结果

5．3．1 加拿大海盆和北欧海的温盐结构

5．3．2 北欧海和加拿大海盆表层海水N2O分布特征及其影响因素

5．3．3 北欧海和加拿大海盆N2O垂直分布

5．4 讨论

5．4．1 上层水体挪威海、格陵兰海和加拿大海盆N2O分布的主控因素

5．4．2 北欧海和加拿大海盆的中层水和深层水中N2O浓度分布的成因探讨

5．5 结论

第6章 总结和展望

6．1 论文结论

6．2 特色和创新

6．3 尚未解决的科学问题和工作展望

参考文献

附录 攻读博士学位期间相关学术论文

致谢