基于局域表面等离激元的非对称反射机理研究及其远/近场应用

摘要

随着信息化社会的迅速发展，人们对信息存储容量和传递效率的要求也日益提高。而局域表面等离子体(LSPs)由于具有独特的激发、传播以及局域场增强的特性，使其在光电子器件的微型化和集成化上有显著的优势，应用领域涉及太阳能电池、光电探测器、LED、荧光增强、表面增强拉曼散射、环境传感器、纳米激光器、纳米天线等。我们可以通过改变金属纳米结构的大小、形状以及周围介质环境等因素，在纳米尺度上实现光学信号的有效调控。在绝大多数应用中，LSPs均存在于空气/介质或介质/介质的界面处，因此，对界面附近LSP的行为及其应用研究具有非常重要的意义。本论文工作主要分为以下两个内容:
　　1、基于LSP效应的非对称反射现象的机理研究
　　我们对制备有金属纳米颗粒结构的石英衬底中所发现的非对称反射现象进行了研究。实验现象表明，即当光从金属纳米颗粒一侧入射时，反射谱在LSP共振波长处均表现为波峰;而当光从石英衬底入射时，金纳米颗粒的反射谱在同一波长处表现为波谷而银纳米颗粒的反射谱则表现为波峰。我们在理论上对该现象进行了研究，得到了与实验及FDTD模拟结果基本吻合的结果。
　　光从正反两个方向入射时反射出现非对称现象的原因可以归结为:金属纳米颗粒产生的反射波与介质界面产生菲涅尔反射波的相干叠加。我们由一个修正的菲涅尔反射系数模型发现，金属纳米颗粒产生的反射波相对于入射光波存在一个π的相位延迟，该延迟与入射光方向无关。因此，考虑到菲涅尔反射波的半波损失现象，当光分别从低折射率一侧和高折射率一侧入射时，两列波之间的相干叠加将分别表现为相长干涉和相消干涉。
　　进一步地理论分析和FDTD仿真结果表明可以通过调控金属纳米颗粒的密度实现零反射，这一发现可以用来提高LSP传感器的敏感度。近场条件下FDTD的模拟结果表明，当光分别从正反两个方向入射时的消光谱谱峰强度的比值等于界面两侧介质折射率的比值，即CB/CF=n2/n1。这也表明了当光从高折射率介质一侧入射时，金属纳米颗粒结构与入射光之间会有更高的耦合效率，这一现象可以归因为局域驱动电场不同造成的。
　　2、非对称反射现象在远场条件和近场条件下的应用
　　在过去的数十年间，光学薄膜由于其具有干涉效应被广泛地应用在探测器、光学透镜、眼镜等光学器件上，并得到了越来越深入的研究。我们基于修正的菲涅尔反射系数模型，通过在介质薄膜与衬底之间的界面处加入Au NPs的方法，有效地提高了超薄吸收层对光的吸收效率。当光入射到衬底与介质薄膜之间的界面处时，LSP散射光与界面透射光之间形成相消干涉，从而在LSP共振峰位处形成透射波谷，当通过改变超薄吸收层的厚度实现薄膜的减反条件，就可以实现超薄吸收层的强吸收，理论模拟表明吸收率最高可达81％。
　　表面增强拉曼散射(SERS)实际上是由于局域表面等离激元效应的近场增强作用，使得吸附在金属纳米颗粒或是粗糙表面的分子拉曼光谱得到显著增强的现象。我们的相关研究发现，在光从空气一侧入射时，通过在金属纳米颗粒和衬底之间增加一个较低折射率的介质薄膜，可以有效调控LSP的耦合效率，从而提高拉曼信号的检测强度。当介质薄膜的厚度满足条件h=(2k+1)λ/4n2，（k=0，1，2，……）时，LSP的耦合效率最高。因而，我们提出了一种通用的结构来提高LSP的耦合效率，这可以有效改善一些基于LSP共振效应的光学器件的性能，例如光电探测器和太阳能电池等。

目录

声明

摘要

第一章 绪论

1．1 前言

1．2 表面等离激元

1．2．1 表面等离极化激元

1．2．2 SPP的激发方式

1．3 局域表面等离极化激元

1．3．1 局域表面等离激元

1．3．2 局域表面等离激元的物理机理

1．3．3 LSP共振的影响因素

1．4 论文框架

参考文献

第二章 理论模拟和实验研究方法

2．1 引言

2．2 理论模拟方法

2．2．1 时域有限差分法(FDTD)

2．2．2 Maxwell方程的差分形式

2．2．3 FDTD Solusions软件

2．3 样品制备方法及相关设备

2．3．1 真空电子束蒸发镀膜技术

2．3．2 离子溅射镀膜技术

2．3．3 微控扩散系统

2．3．4 快速热退火

2．3．5 扫描电子显微镜

2．3．6 紫外-可见-近红外分光光度计

2．3．7 共焦拉曼光谱仪

2．4 小结

参考文献

第三章 界面处金属纳米颗粒非对称反射现象的机理探究

3．1 引言

3．2 实验及模拟方法介绍

3．2．1 实验方法

3．2．2 模拟方法

3．3 远场行为

3．4 近场行为

3．5 小结

参考文献

第四章 非对称反射的应用

4．1 非对称反射在超薄吸收层中的应用

4．2 非对称反射效应在SERS检测中的应用

4．3 本章小结

参考文献

第五章 总结与展望

硕士期间发表的论文

致谢