共掺杂纳米TiO光催化薄膜降解室内甲醛污染的实验研究

摘要

室内主要污染气体之一的甲醛被世界卫生组织(WHO)及美国环保局(EPA)列为可疑致癌物，成为室内空气污染中人们所关注的焦点。在众多的室内甲醛污染治理方法中，纳米TiO2光催化氧化技术，是近几年兴起的一种极具发展潜力的净化手段。但是纳米TiO2光催化剂存在光催化活性和可见光利用率不高等问题。因此本论文通过共掺杂改性来提高它的光催化活性和对可见光利用率，并将其应用于室内空气中甲醛气体的治理，主要研究内容如下。
　　 本文采用溶胶-凝胶法制备了纯TiO2、金属与非金属共掺杂纳米TiO2(Fe-N-TiO2)、金属与稀土元素共掺杂纳米TiO2(V-Ce-TiO2)光催化剂，并采用浸渍提拉法将制备的光催化剂负载在瓷砖载体上得到TiO2光催化薄膜，使用X射线衍射(XRD)和扫描电子显微镜(SEM)等技术对薄膜样品的晶型和表面形态等进行了表征分析。通过对甲醛的降解实验评价光催化剂的光催化性能。在研究了瓷砖负载TiO2薄膜的光催化性能基础之上，选取效果相对较优的V-Ce共掺杂TiO2样品负载于具有较大表面积和吸附能力的活性炭纤维(ACF)表面，以观察其降解甲醛的效果。最后，本文对共掺杂TiO2光催化薄膜的稳定性和负载牢固性能进行了研究。
　　 研究结果表明：
　　 共掺杂离子的掺杂量、掺杂配比和光催化剂的煅烧温度影响纳米TiO2的光催化性能。当掺杂配比为n(Fe)：n(N)：n(TiO2)=0.1％：1％：1、煅烧温度为500℃时，Fe-N共掺杂样品对甲醛降解效率最高，在紫外光照射下Fe-N-TiO2在2h内对甲醛的降解率达到53％，高于Fe-TiO2的45％、N-TiO2的43％和纯TiO2的25％；当掺杂配比为n(V)：n(Ce)：n(TiO2)=0.1％：0.05％：1、煅烧温度为500℃时，V-Ce共掺杂样品对甲醛降解效率最高，在紫外光照射下V-Ce-TiO2在2h内对甲醛的降解率达到58％，高于V-TiO2的45％、Ce-TiO2的42％和纯TiO2的25％。
　　 通过XRD和SEM进行表征分析发现，实验制备的共掺杂TiO2光催化剂以锐钛矿结构为主，粒径分布均匀，平均粒径较小，Fe-N-TiO2(500℃)样品的平均粒径为19 nm，V-Ce-TiO2(500℃)样品的平均粒径为18.3 nm。
　　 Fe-N、V-Ce两种共掺杂TiO2的光催化性能均优于纯TiO2，且优于相应的单元素掺杂TiO2，V-Ce共掺杂对TiO2光催化性能的促进作用较Fe-N共掺杂明显。从机理上分析，两种共掺杂样品都能够抑制TiO2晶粒的长大，引起TiO2的晶格畸变和膨胀，致使品形粒径较小，比表面积较大，抑制电子一空穴的复合。所以两种共掺杂纳米TiO2都具有很好的光催化性能。
　　 ACF担载共掺杂V-Ce-TiO2光催化剂时，其吸附活性不会受到较大影响，其对甲醛降解率不仅能显著提高而且还很稳定。
　　 瓷砖和ACF负载的共掺杂TiO2薄膜具有良好的稳定性，可以重复使用而且负载牢固性能好，适合应用于光催化净化产品的开发。最后，本文基于共掺杂ACF/V-Ce-TiO2材料设计构想了一种室内空气净化器，采用本文设想的空气净化器进行室内污染的治理有望取得较好的净化效果。

目录

文摘

英文文摘

声明

1绪论

1.1引言

1.2课题背景

1.2.1室内空气污染及其特点

1.2.2室内空气净化技术

1.3纳米TiO2光催化氧化技术

1.3.1纳米TiO2光催化机理

1.3.2纳米TiO2光催化活性的影响因素

1.3.3纳米TiO2的改性研究

1.3.4纳米TiO2光催化剂的制备方法

1.3.5纳米TiO2的固定化技术

1.3.6纳米TiO2光催化与室内空气污染治理

1.4本课题的目的、意义及主要研究内容

1.4.1课题目的及意义

1.4.2研究内容

2 纳米TiO2的制备和光催化性能评价

2.1引言

2.2实验部分

2.2.1主要实验仪器和药品

2.2.2光催化薄膜制备

2.2.3表征分析

2.2.4光催化性能的测试

2.3实验结果与讨论

2.3.1煅烧温度对TiO2光催化性能的影响

2.3.2负载层数对TiO2光催化性能的影响

2.3.3 XRD表征分析

2.3.4 SEM表征分析

2.4本章小结

3 共掺杂改性纳米TiO2光催化薄膜降解甲醛实验研究

3.1前言

3.2 Fe-N共掺杂改性TiO2降解甲醛实验

3.2.1实验部分

3.2.2结果与讨论

3.2.3 Fe-N共掺杂影响TiO2光催化性能机理分析

3.3 V-Ce共掺杂改性TiO2降解甲醛实验

3.3.1实验部分

3.3.2结果与讨论

3.3.3 V-Ce共掺杂影响TiO2光催化性能机理分析

3.4两种共掺杂样品光催化性能的比较

3.5 ACF负载共掺杂TiO2降解甲醛实验

3.5.1实验部分

3.5.2结果与讨论

3.6本章小结

4 基于共掺杂改性的光催化产品设计构想

4.1前言

4.2共掺杂光催化产品性能分析

4.2.1稳定性能研究

4.2.2负载牢固性研究

4.3空气净化器设计构想

4.3.1装置的设计

4.3.2装置的基本结构

4.4本章小结

5 结论与建议

5.1结论

5.2建议

致 谢

参考文献

附 录:A.作者在攻读学位期间发表的论文目录