钙钛矿型复合氧化物的合成及其光催化性能

摘要

钙钛矿复合氧化物具有优良的光催化性能引起了人们的广泛关注，并在污水处理及新能源开发等领域有着广阔的应用前景和巨大的应用潜力。钙钛矿有多种特殊的物理和化学性能，且它的晶体有形如ABO3的稳定结构，当A、B位被部分取代时，常常出现A和B的阳离子空位及O的阴离子空位，其中A位阳离子和氧阴离子空位缺陷最常见，晶体结构不会因取代发生根本性的变化，但性能却有很大的变化。本论文采用了溶胶-凝胶法合成了具有钙钛矿结构的REMnO3（RE=La，Nd，Sm，Gd，Y，Er），系统的分析了A位掺杂对钙钛矿光催化活性的影响，并采用甲基橙、苯酚、亚甲基蓝等模拟有机废水的模型来降解，从而探讨了降解机理及其反应条件对降解效果的影响，取得了一些成果，具体内容如下：
　　以溶胶-凝胶法制备钙钛矿型La1-xSrxMnO3复合氧化物，通过XRD的测定和容忍因子的计算，证实样品均具有钙钛矿复合氧化物结构，同时以BET分析测试手段对催化剂进行表征，结果表明，该类催化剂具有较小的比表面积。
　　在紫外光照射下，研究了掺杂对甲基橙降解的光催化活性的影响。结果表明，A位的La部分掺杂Sr后光催化活性明显提高，其最佳掺杂量为x=0.1。这是由于掺杂造成的点缺陷以及可能产生的氧缺位，导致了表面非晶格活性氧增加，活性非晶格氧有利于光催化活性提高。
　　分析了紫外光光照2h，La0.9Sr0.1MnO3和La1-xSrxMnO3分别对甲基橙、苯酚、亚甲基蓝溶液的脱色效果。探究了几种可能影响降解效率的因素，并以催化降解甲基橙溶液的效果进行验证。结果表明在酸性pH=2或碱性pH=10条件下；染料起始浓度为20ppm时；催化剂投加量为0.3g时；催化剂催化效率最高。而向溶液中加入氧化剂H2O2时催化效果也明显好于加入O2的效果。
　　以溶胶-凝胶法合成了不同稀土元素处于A位的锰系钙钛矿复合氧化物，并对其降解甲基橙、苯酚的效果进行研究。结果表明其他锰系稀土钙钛矿具有同LaMnO3一样优良的催化性能，推测原因主要是因为稀土元素具有类似的原子结构。对A位元素进行替换，发现催化性能变化不大，证实了A位元素所起的作用主要是稳定结构这一理论。

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1 前 言

1.1 钙钛矿复合氧化物的结构特征

1.2 钙钛矿复合氧化物的应用

1.3 影响ABO3型复合氧化物光催化活性的因素

1.4 光催化简介

1.5 钙钛矿型复合氧化物的制备方法

1.6 课题研究目的

1.7 设计方案

2. 实验材料及研究方法

2.1 试剂及仪器

2.2 钙钛矿复合氧化物的制备

2.3 钙钛矿复合氧化物的表征方法①X射线粉末衍射（XRD）

2.4 晶体参数的计算

2.5 催化反应及其活性评价

3 结果与讨论

3.1 La1-xSrxMnO3的结构表征

3.2 样品的催化性能测试

3.3 催化剂稳定性测试

3.4系列稀土钙钛矿复合锰氧化物催化性能

4 总结与展望

4.1 总结

4.2展望

致谢

参考文献

附 录