3d过渡金属磷系化合物半金属铁磁性的第一性原理研究

摘要

随着科技的发展，自旋电子学材料由于其具有电荷和自旋这两个自由度同时在固体中被利用进行信息的存储和处理，而受到越来越多的关注。如今的计算机芯片已经达到亚微米尺度，为了提高信息存储和处理能力，器件尺寸将会小到数十纳米、甚至几个纳米，这就要求相关材料在纳米尺度上仍然具有高自旋极化率以及优良结构的稳定性和性能稳定性。在自旋电子学材料中目前研究最多的是稀磁半导体材料，它的自旋极化率虽然可高达100％，但当其尺度降到纳米量级后稀磁半导体内磁性原子太少而导致性能下降，甚至消失，因此它并不是制备纳米尺度的理想电子器件。这对相关材料提出了很高要求，要求它们在器件尺寸降到纳米尺度时，仍能保持自旋取向的高度一致和优良的结构及性能稳定性。在这方面，过渡金属磷化物闪锌矿相有较宽的非金属能带带隙，并且同时具有足够高的居里温度和接近100％的自旋极化率，绝大多数为半金属铁磁体，且与半导体相容。由于它们的性能明显优于稀磁半导体，因此被认为是未来纳米尺度自旋电子学器件的理想组件。
　　本文在基于密度泛函理论(DFT)的广义梯度近似(GGA)下，采用第一性原理平面波赝势(PWP)方法，对闪锌矿结构的3d过渡金属磷系化合物XY(X=V、Cr、Mn，Y=P、As、Sb)的电子结构进行了计算，通过分析它们的能带结构、态密度、磁矩等。得到的主要结论如下：
　　1．闪锌矿结构的3d过渡金属磷系化合物XY(X=V、Cr、Mn，Y=P、As、Sb)中除MnP、MnAs外其余均为半金属铁磁体。半金属铁磁性来源于过渡金属（V、Cr）的3d中的t2g分别和磷系（P、As、Sb）np杂化并且杂化的态进行了劈裂，形成成键和反成键态。
　　2．分态密度分析表明，对过渡金属磷化物s态在费米能级处对总态密度的贡献几乎为零；p态有少量的贡献，在费米能级处主要的贡献是d态提供，它主要来自过渡金属原子V、Cr、Mn。
　　3．VP、VAs、VSb总的磁矩为2.00μB，V的磁构型为3d2；CrP、CrAs、CrSb总的磁矩为3.00μB，Cr的磁构型为3d3。该结果说明Cr的磷系化合物比V的磷系化合物有较强的铁磁耦合。但Mn的磷系化合物中MnP总的磁矩为2.42μB，MnAs总的磁矩为3.70μB，总磁矩不是μB的整数倍，说明这两种化合物只是近似的半金属铁磁体，并不是真正的半金属铁磁体。
　　上述结果与已有的理论计算结果比较符合的，此外我们还得出了相关的一些规律，并对此做了解释，这对进一步研究提供了有价值的参考。

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1 绪 论

1.1 自旋电子学简介

1.2 半金属材料与稀磁半导体

1.3 过渡金属磷系化合物研究现状

1.4 本文研究目的、意义及主要研究内容

1.4.1 研究目的与意义

1.4.2 研究内容

2 密度泛函理论及相关计算软件简介

2.1 引言

2.2 密度泛函理论（DFT）

2.2.1 Hohenberg-Kohn定理

2.2.2 Kohn-Sham方程

2.2.3 局域密度近似（Local Density Approximation）

2.2.4 广义梯度校正（gridient corrected methods）

2.3 平面波赝势方法

2.4 CASTEP软件介绍

2.4.1 CASTEP软件主要相关理论

2.4.2 CASTEP软件的计算任务

2.4.3 CASTEP软件的功能与特性

2.4.4 本章小结

3 3d过渡金属磷系化合物半金属铁磁性的第一性原理研究

3.1 引言

3.2 计算模型与方法

3.2.1 计算模型

3.2.2 计算方法

3.3 结果与分析

3.3.1平衡晶格常数分析

3.3.2 态密度及能带结构分析

3.3.3 分态密度分析

3.3.4 电荷布局分析

3.4 本章小结

4 结论与展望

4.1 结论

4.2 展望

致谢

参考文献

附录