光催化强化微生物燃料电池构建及脱氮产电效果初探

摘要

氮素排放是造成水体污染的最重要原因之一。微生物燃料电池（MFCs）可以在脱氮同时产生电能，为污水脱氮提供了新思路。通过文献分析发现 MFCs脱氮面临着反硝化易、硝化难的瓶颈，而污水中氮素多以氨氮的形式存在，严重制约了MFCs技术的应用。本论文针对此问题提出了光催化与MFCs的结合技术，制作了光催化强化微生物燃料电池（Photo-MFCs），采用 p、n型两种光催化剂实现光生电子和空穴的分离和富集，利用光生空穴的强氧化性加强 MFCs阳极室的硝化效果，利用光生电子的强还原性加强MFCs阴极室的反硝化效果，从而解决MFCs硝化难的问题。同时，Photo-MFCs还能将MFCs脱氮反应与产电过程耦合，从而提高 MFCs产电能力。论文在以有机物和氨氮作为混合基质和氨氮为单一基质条件下，分别研究了有机物、氨氮和硝态氮对Photo-MFCs脱氮和产电的影响；论文还研究了光催化对Photo-MFCs脱氮和产电的强化作用，并分析了Photo-MFCs中氮素的迁移转化途径以及电子传递过程，得到以下主要结论：
　　①以有机物和氨氮为混合基质时，降低有机物的浓度，Photo-MFCs脱氮和产电效果都有所下降。当水力停留时间为12h，进水有机物浓度从122±2.8mg/L降低至0mg/L时，Photo-MFCs总氮的去除率降低了2.74倍，最高电流产生量由1.06mA降低为0.16mA。较低的有机物浓度有利于阳极室氨氮的硝化，当系统中不存在有机物时，阳极室氨氮的去除量从6.3±2.70mg/L增加到11.5±0.70mg/L，硝态氮的累积量从-0.7±1mg/L增加到6.7±0.7mg/L。
　　②以氨氮作为唯一基质时，Photo-MFCs仍然能实现脱氮和产电，且氨氮浓度对Photo-MFCs脱氮和产电效果起主要作用，硝态氮浓度对系统总氮去除量和产电性能无显著影响。随着阳极室进水氨氮浓度的增加，Photo-MFCs脱氮和产电效果先增加后降低。当氨氮浓度为70mg/L时，Photo-MFCs脱氮和产电效果最好，12h内阳极室内氨氮的去除量达到19.3mg/L，硝态氮的累积量达到15.41mg/L；阴极室内硝态氮和总氮的去除量分别为22.3mg/L和17.1mg/L；Photo-MFCs最大电流为0.042mA，最大功率密度为3.68μW/m2。
　　③当氨氮作为唯一基质时，Photo-MFCs阳极室去除的氨氮中62.6％转化为硝态氮，7%转化为亚硝态氮，0.9%扩散到了阴极室，其它部分的可能挥发至大气或被微生物同化吸收。阴极室中被去除的硝态氮主要被还原为氮气，有少量亚硝态氮累积。
　　④光照有助于提升 Photo-MFCs的脱氮和产电效果。在紫外光照射下，12h内Photo-MFCs阳极室内氨氮的平均硝化速率由0.58mg/(L·h)增加至1.34 mg/(L·h)，阴极室反硝化速率由0.5mg/(L·h)增加至1.2mg/(L·h)，平均产电量也由0.012mA增加至0.032mA。光照可增加电极的氧化还原性，有助于硝化和反硝化反应的发生。在光照时微生物燃料电池两极电势差由20mV增加到了72mV。光照过程中电子的传递过程为：氨氮→硝化细菌→n型半导体→p型半导体→反硝化细菌→硝酸盐→氮气。

目录

封面

中文摘要

英文摘要

目录

1 绪 论

1.1 我国地表水水质现状

1.2 水体中氨氮的来源与危害

1.3 氨氮废水传统处理技术

1.4 微生物燃料电池脱氮技术

1.5 光催化脱氮技术

1.6 课题的提出

2 实验装置构建及研究方法

2.1 试验水质

2.2 测试方法及仪器

2.3 试验装置构建

2.4 光催化强化微生物燃料电池启动

2.5 实验方法

3 基质浓度对光催化强化微生物燃料电池脱氮及产电效果的影响

3.1 有机物浓度对系统脱氮及产电的影响

3.2 氨氮浓度对系统脱氮及产电的影响

3.3 硝态氮浓度对系统脱氮的影响

3.4 系统中氮素迁移转化过程

3.5 本章小结

4 光照对光催化强化微生物燃料电池脱氮及产电效果的影响

4.1 光照对光催化强化微生物燃料电池脱氮及产电的影响

4.2 系统中电子传递过程

4.3 本章小结

5 结论与建议

5.1 结论

5.2 建议

致谢

参考文献

附录

A. 作者在攻读硕士学位期间发表的论文目录

B. 作者在攻读硕士学位期间主研和参与的科研成果