铁基中低温SCR脱硝催化剂性能研究

摘要

氮氧化物(NOx)对人体、环境的危害很大，是目前国内外亟需解决的问题之一。选择性催化还原法具有脱硝效率高、N2选择性好等优点，得到广泛使用。商业化的脱硝催化剂存在价格昂贵，活性温窗窄，活性窗口温度较高且废弃的催化剂易造成二次污染等问题，所以，开发廉价、低温、高效的环境友好型催化剂具有十分重要的意义。铁的氧化物具有环境友好、价格低廉以及氧化还原性强等优点，在NOx选择催化还原(SCR)脱除领域已经受到了国内外学者的广泛关注。本文主要针对氧化铁脱硝催化剂的制备、表征等各方面进行了研究。
　　本文首先考察了制备方法、助剂CeO2含量两个因素对非负载型Fe2O3催化剂性能的影响。通过XRD、XPS、H2-TPR、BET比表面积测试、UV-vis DRS等表征手段，对催化剂进行了表征，并且对催化剂的脱硝活性和对氨气的氧化率进行评价。然后，通过 XRD、XPS、XRF、BET比表面积测试的表征手段，分析了一种工业级多元金属氧化物(XO)的基本性质，研究了其基础脱硝活性。以 XO为催化剂基体，TiO2为载体，Fe2O3为活性组分制备了负载型脱硝催化剂。考察了XO及不同助剂对SCR催化活性的影响。利用XRD、H2-TPR、BET比表面积测试等技术对制备的催化剂进行了表征。
　　对非负载型Fe2O3催化剂研究表明：模板法比共沉淀制备的催化剂具有更大的比表面积，更强酸性和更丰富的表面氧，可以促进催化剂脱硝活性的升高；前者比后者的活性温区宽，并且具有较好的高温脱硝活性。对不同含量CeO2催化剂的表征比较发现，当CeO2含量为2％和4%时具有相对较高的催化活性和相对较小的氨气氧化率，这主要是由催化剂中铁物种氧化性的变化导致的。
　　对多元金属氧化物基本性质的研究表明，多元金属氧化物中主要有Fe、Si、Al等多种元素，颗粒表面存在Si、Na、Al、V等元素的富集。多元金属氧化物比表面积极低，基础脱硝活性较低，不适合直接作为脱硝催化剂或者活性组分。
　　以XO为催化剂基体，TiO2为载体，Fe2O3为活性组分制备脱硝催化剂，考察基体对催化剂的影响。实验结果表明，加入多元金属氧化物后，催化剂比表面积减小、氧化性增强。在250℃-350℃内催化剂的脱硝活性在90%以上，但是活性温窗较窄。分别使用CeO2、MoO3、WO3对催化剂进行掺杂，实验结果表明：掺杂后催化剂比表面积增大，有利于氨气的吸附，促进SCR反应的进行；CeO2掺杂后催化剂的脱硝活性在整体上提高，活性温窗变宽；MoO3、WO3掺杂后催化剂的中低温活性降低，高温活性提高，活性温窗宽，并向高温移动。

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目录

1 绪 论

1.1 课题背景

1.2 氮氧化物的控制技术

1.3 SCR烟气脱硝技术

1.4 铁基脱硝催化剂

1.5 研究目的及主要研究内容

2 实验内容与方法

2.1 实验试剂与仪器

2.2 催化剂活性评价

2.3 催化剂的表征方法

3 CeO2掺杂的Fe2O3催化剂脱硝性能研究

3.1 制备方法对催化剂性能的影响

3.2 CeO2含量对催化剂性能的影响

3.3 本章小结

4 以多元金属氧化物为载体的铁系催化剂研究

4.1 多元金属氧化物基本性质

4.2 以多元金属氧化物为载体的铁系脱硝催化剂研究

4.3 过渡金属掺杂对Fe2O3-MO-TiO2/XO催化剂的影响

4.4 本章小结

5 结 论

致谢

参考文献

附录 A. 作者在攻读硕士学位期间取得的科研成果