基于富勒烯@金纳米等离子体的Fenton催化传感器研究

摘要

随着时代的发展，到二十世纪七、八十年代，环境污染问题日益明显，尤其是水环境的污染更是成为了世界性的难题，而水环境污染中难以降解的有机物质该如何处理，更是水污染处理问题中的重中之重。由于自然水资源的短缺，工业的发展又产生大量的废水，因此急需一种能够对污水、工业废水进行有效处理的手段。就在此时，化学家们发现，已被人们遗忘了将近半个多世纪之久的Fenton试剂在降解这些难以处理的有机污染物方面有其独到之处。至此，Fenton催化反应用作有机物降解的应用报道便如雨后春笋般涌现，同时其应用范围也在不断的扩展，相应研究也不断的深入。
　　间接纳米等离子体光学传感感念首次于2009年提出。INPS光谱测试平台利用独立的或是组成阵列的金纳米等离子体传感粒子在可见光区域的LSPR效应来研究相邻纳米材料的反应过程及内外变化。重要的创新之处在于，促进基于LSPR效应的传感器在高环境要求条件下的应用，以及允许尽可能多的材料组合方式。正是因为这些独特的性能，使得INPS技术在催化反应监测领域起到了至关重要的作用。
　　在光激发下，纳米结构金属产生表面等离子体共振，即纳米等离子体，对其表面氧化还原反应具有优异的催化活性，同时对其电子得失表现出高灵敏的光学传感特性。本文提出将纳米等离子体的催化活性与传感特性相结合，制备新型纳米等离子体催化传感器，实现对催化反应的原位光谱监测，并由此应用于有机小分子的微量检测。本文以Fenton催化纳米等离子体传感器代表，合成制备了富勒烯@纳米金复合材料；研究探讨了复合材料对Fenton氧化反应的催化活性，以及其光学传感特性；进一步构建了用于Fenton反应的原位光谱监测系统，在此基础上，成功应用于有机物微量检测。特别是，创新性地提出了以纳米等离子体共振摇摆频率反映氧化反应速度的新方法，具有信噪比高、抗干扰能力强和工作寿命长等优点，适用于现场和在线监测。

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1 绪 论

1.1引言

1.2芬顿（Fenton）反应

1.2.1芬顿（Fenton）反应与水处理

1.2.2芬顿（Fenton）试剂的氧化机理

1.2.3芬顿（Fenton）反应研究进展概况

1.2.4芬顿（Fenton）催化剂研究进展—负载型及非负载型纳米粒子

1.2.5芬顿（Fenton）催化剂研究进展—负载型金纳米粒子

1.3纳米等离子体原位监测光谱传感器

1.3.1纳米等离子体原位监测光谱传感概述

1.3.2 局域表面等离子体共振（LSPR）

1.3.3 纳米等离子体传感器发展进程

1.3.4纳米等离子体原位监测光谱传感器

1.4本课题研究目的、内容及创新点

1.4.1研究目的

1.4.2研究内容

1.4.3创新点

2 富勒烯-金纳米复合材料Fenton催化剂的制备与应用

2.1 引言

2.2 实验内容

2.2.1 实验试剂与仪器

2.2.2 富勒烯-金纳米复合材料的制备

2.2.3 富勒烯-金纳米复合材料的Fenton催化应用

2.3 结果与讨论

2.3.1富勒烯-金纳米复合材料的紫外-可见吸收光谱

2.3.2富勒烯-金纳米复合材料的Fenton催化活性

2.3.3富勒烯-金纳米复合物材料的“器件整合”性尝试

2.4 本章小结

3 富勒烯@金纳米等离子体Fenton催化传感器的制备与应用

3.1 引言

3.2 实验内容

3.2.1 实验试剂与仪器

3.2.2 金纳米粒子的制备

3.2.3 富勒烯@金纳米等离子体薄膜的制备

3.2.4 Fenton催化反应原位光谱监测系统的构建

3.2.5 有机物的微量检测

3.3结果与讨论

3.3.1富勒烯@金纳米粒子传感器薄膜的性能表征

3.3.2富勒烯@金纳米等离子体传感器薄膜的传感性能表征

3.3.3退火温度对传感器Fenton催化活性的影响

3.3.4富勒烯@金纳米等离子体传感器薄膜的催化及传感机理探讨

3.4本章小结

4 结论与展望

4.1结论

4.2展望

致谢

参考文献

附录 A. 作者在攻读硕士学位期间发表的论文目录