功能化石墨烯纳米复合材料修饰电极对铅离子检测研究

摘要

铅离子污染在全世界范围内已呈恶化趋势，并且极大地危害着人类身体健康和自然生态环境。在工业飞速发展的今天，铅无可避免地被广泛应用于各个领域，对环境和食品卫生等造成防不胜防的威胁。在呼吁环境监督部门加强对环境监控与保护的同时，研究出快速简单、快捷精准的检测技术和监测设备也势在必行。本课题采用电化学手段，选用石墨烯为基底材料，通过对氧化石墨烯进行还原和氮掺杂，设计合成了一系列氮掺杂石墨烯基金属纳米粒子复合材料，并将这些复合材料修饰在玻碳电极表面，通过Au-S键以半胱氨酸功能化复合材料构建了一系列铅离子电化学传感器，以实现对铅离子的高灵敏度、稳定快速的检测效果。
　　首先，以尿素为氮源，低温水热还原法一步合成氮掺杂石墨烯，再分别设计合成了AuNPs、Au@Fe3O4以及Au@SiO2@Fe3O4三种不同形貌的纳米粒子，并与氮掺杂石墨烯混合，制备了AuNPs/NG、Au@Fe3O4/NG以及Au@SiO2@Fe3O4/NG复合材料，通过扫描电镜、红外光谱和XRD光谱对复合材料进行表征。
　　其次，在复合材料的基础上，采用滴涂法将三种材料修饰在玻碳电极表面，待干燥后采用浸泡法将电极浸泡在半胱氨酸溶液中，得到半胱氨酸功能化的氮掺杂石墨烯基纳米粒子复合材料修饰电极，制备出 L-cys/AuNPs/NG/GCE、L-cys/Au@Fe3O4/NG/GCE以及L-cys/Au@SiO2@Fe3O4/NG/GCE电化学传感器。
　　最后，通过循环伏安法（CV）和方波阳极溶出伏安法（SWV）研究了三种传感器对铅离子的电化学行为特征。循环伏安结果显示，经过复合材料的修饰，传感器的导电性能得到很大提升；采用方波阳极伏安法考察了不同修饰电极对铅离子响应信号的差异，对比发现修饰了半胱氨酸的氮掺杂石墨烯基纳米粒子复合材料对铅离子有最好的电化学信号；并研究了不同实验条件对铅离子溶出信号的影响，包括材料修饰量、富集时间、溶液pH值三种实验条件的影响，优化了实验条件。对比三种传感器对铅离子溶出信号的响应曲线，发现随着对纳米粒子的结构上的设计合成，使得纳米粒子之间实现优势互补，性能相互促进，最终使制备的电化学传感器的传感性能达到最优。实验结果显示，三种电化学传感器对铅离子都有很好的响应信号，并且也可达到较低的检出限，其中L-cys/Au@SiO2@Fe3O4/NG/GCE电化学传感器的富集时间最短、稳定性最好、检出限最低以及抗干扰能力也是最强。
　　因此，本实验成功构建了铅离子电化学传感器，实现了对环境中的铅离子进行痕量检测，是一种极具广泛应用价值的电化学检测方法。

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1 绪 论

1.1 引言

1.2 铅离子污染概述

1.3 铅离子检测方法概述

1.4 电化学溶出伏安法

1.5 电极材料的选择及其在电化学传感器中的应用

1.6 选题思路、研究主要内容和意义

2 L-cys/AuNPs/NG/GCE电化学传感器对Pb(II)检测研究

2.1 引言

2.2 实验部分

2.3 结果与讨论

2.4 本章小结

3 L-cys/Au@Fe3O4/NG/GCE电化学传感器对Pb(II)的检测研究

3.1 引言

3.2 实验部分

3.3 结果与讨论

3.4 本章小结

4 L-cys/Au@SiO2@Fe3O4/NG电化学传感器对Pb(II)检测研究

4.1 引言

4.2 实验部分

4.3 结果与讨论

4.4 本章小结

5 总结与展望

致谢

参考文献

附录

A. 作者在攻读硕士学位期间已发表的论文目录