交联导电聚苯胺的合成及其在电化学传感器中的应用

摘要

抗坏血酸(AA)广泛存在于食品、药物及人体中,是维持生命活动的重要物质之一。研究表明,体内AA的失调与肝脏疾病、糖尿病和癌症均具有密切联系。因此,AA的测定对人体生理学研究以及药物质量控制都有重要意义。本论文运用化学氧化法、电聚合法合成了高电导率的交联聚苯胺,并将其作为敏感材料,应用于传感器。同时,对交联聚苯胺的结构、表面特征、电导率以及传感器的各项性能等进行了研究。主要内容如下:
　　 1.化学氧化法合成新型的纳米交联聚苯胺
　　 以苯胺(AN)、对苯二胺(PPD)为单体,1,3,5-三苯胺基苯(1,3,5-TPAB)为交联剂,通过化学氧化法合成了一种新型的交联导电聚苯胺。利用扫描电镜(SEM)表征纳米交联聚苯胺的形貌,傅里叶红外光谱(FT-IR)、裂解色谱质谱(pyrolysis-GC/MS)对线性(LPAN)和交联聚苯胺(CPAN)的结构进行表征。利用四探针仪测定其电导率,得到了交联聚苯胺比线性聚苯胺具有较高的导电率。
　　 2.基于纳米交联聚苯胺的抗坏血酸电化学传感器
　　 将新型的纳米交联聚苯胺修饰电极初步用于抗坏血酸的测定,与线性聚苯胺相比,交联聚苯胺对抗坏血酸(AA)具有增大的电流响应,表明该交联聚苯胺修饰电极对AA具有增强的电催化氧化作用。线性范围为5.0×10-6～1.13×10-2M,检出限为1.67×10-6M(S/N=3),同时,该传感器具有较好的选择性、稳定性和重现性。
　　 3.基于电聚合交联聚苯胺的电化学传感器的研制及对抗坏血酸的检测
　　 以苯胺、对苯二胺、1,3,5-三苯胺基苯为单体,用电聚合法合成了一种新型的交联聚苯胺(CPAN)。阻抗谱、循环伏安研究表明,交联剂1,3,5-三苯胺基苯结构单元成功地引入到聚苯胺链中,所得的CPAN与线性聚苯胺(LPAN)相比,导电性增强,电子传输速率加快。基于CPAN修饰的金电极传感器对抗坏血酸(AA)具有良好的电催化氧化作用,在优化的条件下,其对抗坏血酸(AA)浓度的定量测定线性范围为1.0×10-2～1.0×10-4M,检出限为3.33×10-5M(S/N=3)。该传感器具有良好的稳定性和选择性,初步用于实际样品检测,结果令人满意。