磁性纳米材料去除水中有毒污染物的应用研究

摘要

随着社会的进步，工农业生产和人类活动使水资源不断恶化。成千上万的有机、无机和生物污染物直接或间接地对人类的健康造成危害。因此，研究如何去除水中有毒污染物具有重要的意义。磁性纳米材料同时拥有纳米材料的比表面积大、吸附能力强的优势和磁性材料的易于磁分离能力，在科学研究的许多领域都有很大的应用前景。因此，开发经济高效的磁性纳米材料处理水中的有毒污染物是极其重要的。我们制备了几种磁性纳米材料，并较为系统地探索了它们对水中几种典型的有毒污染物的吸附和降解行为，通过考察各项因素对磁性纳米材料的吸附行为和降解过程的影响，选择最优的实验条件，从而实现对目标物进行高效去除的目的。主要研究结果简述如下:
　　 (1)基于铁酸铋磁纳米粒子具有类似过氧化氢酶的性质，能够提高过氧化氢的催化氧化能力，我们建立了一种类似Fenton试剂原理的化学催化降解染料污水的方法。本实验通过溶胶-凝胶法成功合成了铁酸铋磁性纳米粒子(BiFeO3MNPs)，X-射线衍射结果表明，得到的BiFeO3具有高度结晶和单相钙钛矿结构。将其用于催化过氧化氢降解偶氮染料甲基橙(MO)的研究，并详细探讨了各因素对MO的去除率的影响;研究结果表明，在不调节溶液pH值的情况下，当BiFeO3MNPs浓度为1.0g/L，过氧化氢浓度为0.2mol/L，超声时间为1min，温度为30℃，反应时间为24h时对MO的去除率可达到90％。
　　 (2)以廉价和环境友好的铁盐及Grass为原料，我们采用水热合成法成功制备了Fe3O4/Grass纳米复合材料，通过FT-IR、XRD、TEM、SEM等各种手段对其进行了表征，并利用Fe3O4/Grass纳米复合物具有催化增强过氧化氢的氧化能力，以此来降解水中典型的有机染料亚甲蓝(MB)。该纳米复合物的合成方法简单、绿色、高效;另外，我们详细考察了磁性纳米复合物的浓度、过氧化氢浓度、溶液pH值和温度等因素对MB去除率的影响。实验结果表明，当以Fe3O4/Grass作为过氧化物模拟酶催化剂、H2O2作为氧化剂时，MB可在较宽的pH范围(2-10)内被有效去除。在不调节溶液pH值的情况下，当Fe3O4/Grass纳米复合物的浓度为1.0g/L，过氧化氢浓度为0.4mol/L，温度为30℃，MB在3h之内可以100％去除。另外，我们还发现Fe3O4/Grass磁性纳米复合物可以重复使用并且具有磁性易分离的优点。
　　 (3)我们采用简单的水热过程成功制备出氮掺杂的磁性碳纳米材料(MCNMs)，本合成方法中废弃的鸡蛋壳膜不仅提供碳源，同时还作为还原剂与己二胺协同还原铁离子为四氧化三铁，己二胺是主要的氮掺杂剂;利用TEM、FT-IR、XRD、XPS、BET比表面等分析手段对其进行了详细的表征，并研究了其对水溶液中Cr(Ⅵ)的吸附去除性能。MCNMs表面含有氨基，对Cr(Ⅵ)的表现出优越的吸附性能。MCNMs对Cr(Ⅵ)的吸附过程符合Langmuir吸附等温式和准二级动力学，实验得到的最大吸附容量为350mg/g。通过对吸附Cr(Ⅵ)前后的吸附剂进行XPS和XRD分析，发现有一部分Cr(Ⅵ)被还原成Cr(Ⅲ)，以Cr2O3或Cr(OH)3的形式存在于吸附剂表面或者以水溶性离子释放到溶液中，实现了Cr(Ⅵ)的还原解毒。这些结果表明，MCNMs可作为水中Cr(Ⅵ)去除的一种潜在的高效、绿色吸附剂。

目录

声明

摘要

1 文献综述

1．1 水中的有毒污染物

1．1．1 有机染料

1．1．2 重金属离子

1．2 水中有毒污染物去除的方法

1．3 磁性纳米材料概述

1．4 磁性纳米材料的功能化

1．4．1 有机小分子表面修饰磁性纳米粒子

1．4．2 有机高分子功能化磁性纳米粒子

1．4．3 无机材料功能化改性磁性纳米粒子

1．5 磁性纳米材料的应用

1．5．1 磁性纳米材料在水中有毒物质的去除中的应用

1．5．2 磁性纳米材料在其他领域中的应用

2 研究报告

2．1 BiFeO3磁性纳米粒子催化H2O2降解甲基橙的研究

2．1．1 引言

2．1．2 实验部分

2．1．3 结果与讨论

2．1．4 小结

2．2 一锅法水热合成Fe3O4／Grass纳米复合材料作为过氧化物模拟酶催化降解亚甲蓝

2．2．1 引言

2．2．2 实验部分

2．2．3 结果与讨论

2．2．4 结论

2．3 一锅法合成掺杂的磁性碳纳米材料及其去除水中Cr(Ⅵ)的研究

2．3．1 引言

2．3．2 实验部分

2．3．3 结果与讨论

2．3．4 结果与展望

参考文献

在校期间发表论文

致谢