三峡水库消落区土壤、植物汞释放及其在斑马鱼体的富集特征

摘要

上世纪70年代，研究者发现新建水库内鱼体甲基汞(MeHg)含量普遍高于相邻自然湖泊，且某些鱼体的汞含量已远超过世界卫生组织所建议的食用水产品汞含量标准，这一现象引起了科学家们对汞在水库中的迁移、转化、食物链上的传递放大效应等进行深入研究，证实新建水库存在“汞的活化效应”，是典型的“汞敏感生态系统”。其中，MeHg具有较强的脂溶性，可在食物链上逐级传递放大，最后在高营养级鱼类与捕食动物体内富集，具有较高环境风险，而淹没土壤、植被是水体、鱼体汞升高的重要来源。三峡水库是我国特大、调节性水库，每年3-8月水位下降期间，会逐步形成落差为30m、面积约440 km2的消落区，由于其时该区域雨热充沛，会生长出茂密的草本植被。9月至次年2月消落区因水位上升被淹没。三峡水库消落区土壤处于干湿交替状态，且消落区植被呈现生长-淹没分解-生长的更新过程，水位的周期性变化使得三峡水库年年俨如一个新建水库。目前针对三峡库区汞的环境地球化学特征研究主要集中在土壤、水体及鱼体汞的基础调查、土壤的吸附解析特征、水体MeHg的光化学行为、汞的界面化学行为研究，而对这具有周期性淹水与退水特点的大型水库消落区淹没土壤与植物汞的释放特征、植物对水体汞行为的影响及其汞在鱼体富集情况等方面尚未十分明了。基于此，本研究采用室内模拟实验，在淹水90 d、落干30 d与再次淹水28 d条件下，对三峡水库消落区土壤、植物中汞形态转化（特别是甲基化）、释放，鱼体富集特征及其影响因素进行研究。本研究主要内容包括：
　　⑴淹没土壤总汞(THg)含量逐渐下降、水体THg呈先升后降的趋势，淹水条件的重复出现，土壤THg降幅降低。淹没土壤MeHg含量总体呈升高趋势，一淹试验7d内，原土(原土，THg含量为126.15±9.96μg·kg-1)比添加外源汞土(高汞土，THg含量为878.74±19.87μg·kg-1)MeHg增幅大22.49％，90 d后，分别比初始值增加3.25、1.62倍。落干条件下，土壤MeHg含量总体呈下降趋势，且汞含量较高的土壤降幅大。水体MeHg浓度总体呈先升后降的趋势，一淹试验中，原土处理与高汞土处理水体中MeHg基本在14 d达到峰值，浓度分别为0.83 ng·L-1、1.19ng·L-1。再次淹水条件下，土壤、水体MeHg的增量均降低。
　　⑵一淹试验90 d中，原土+植物处理与原土处理土壤THg含量分别下降了0.53μg·kg-1·d-1、0.43μg·kg-1·d-1，其中，两个土壤中THg的变化无明显差异(p＞0.05），则淹没植物对土壤THg含量变化无显著影响;植物处理、原土+植物处理与原土处理水体THg浓度总体呈上升趋势，均值分别为17.61 ng·L-1、22.39 ng·L-1与16.65ng·L-1，均高于对照处理(8.46 ng·L-1)，表明淹没植物可增加水体中THg浓度，且淹没土壤与植物共同存在对水体THg浓度增加具有协同效应。淹水条件可降低植物残体中THg含量，增加其MeHg含量。
　　⑶淹水试验中，原土+植物处理土壤MeHg含量在淹水初期增幅明显，在一淹试验14d时达到最大测定值，为2656.69 ng·kg-1，是背景值的6.15倍，且明显高于原土处理，但随后逐渐下降，90 d时与原土处理含量相近。再次淹水28 d中，植物仍明显促进土壤汞的甲基化。一淹试验中，植物处理与原土+植物处理水体MeHg浓度呈先升后降的趋势，在7-21 d浓度最高，28 d后基本达到平衡，与水体中溶解性有机质(DOC)含量呈显著相关性(p＜0.05）。添加植物处理水体MeHg含量均明显高于原土处理。
　　⑷两次淹水条件下，添加土壤或植物处理的鱼体头部、内脏与肌肉中THg含量均呈增加趋势，其中，二淹试验均明显低于同时段的一淹试验，且肌肉THg含量高于相应处理的头部与内脏。一淹试验90 d时，头部THg均值大小顺序表现为:高汞土处理(137.63 ng·g-1)＞植物处理(135.96 ng·g-1)＞原土处理(124.96 ng·g-1)＞原土+植物处理(117.75 ng·g-1);内脏表现为:高汞土处理(133.79 ng·g-1)＞原土+植物处理(119.42 ng·g-1)＞植物处理(90.67 ng·g-1)＞原土处理(88.18 ng·g-1);肌肉表现为:原土+植物处理(190.35 ng·g-1)＞高汞土处理(185.77 ng·g-1)＞植物处理(162.55 ng·g-1)＞原土处理(140.62 ng·g-1)。
　　⑸两次淹水试验中，各处理斑马鱼头部均呈现较明显的MeHg净累积，且添加植物的处理中MeHg积累速率比只添加土壤的处理高;一淹试验时，添加土壤或植物处理的鱼体内脏MeHg含量呈上升趋势，在前7d时升高尤为明显;各处理中鱼体肌肉MeHg含量随时间均逐渐升高，且增加幅度大于头部与内脏。一淹试验90 d中，头部MeHg均值大小顺序表现为:高汞土处理(92.53 ng·g-1)＞植物处理(89.54 ng·g-1)＞原土+植物处理(88.06 ng·g-1)＞原土处理(74.46 ng·g-1);内脏表现为:高汞土处理(113.31 ng·g-1)＞原土+植物处理(95.53 ng·g-1)＞植物处理(74.15 ng·g-1)＞原土处理(73.83 ng·g-1);肌肉表现为:高汞土处理(151.73 ng·g-1)＞原土+植物处理(96.61 ng·g-1)＞植物处理(71.94 ng·g-1)＞原土处理(66.10 ng·g-1)。鱼体的头部、内脏与肌肉中均出现不同程度的MeHg富集现象，且均与相应的THg含量呈显著相关性(p＜0.05)。

目录

声明

论文说明

摘要

符号及缩写

第一章 文献综述

1.1 概述

1.1.1 汞的物理化学性质

1.1.2 汞的危害

1.2 环境汞研究现状

1.2.1 水体汞来源及分布特征

1.2.2 土壤汞来源及向水体释柔行为的研究

1.2.3 植物汞来源及向水体释柔行为的研究

1.2.4 汞的甲基化与去甲基化过程

1.2.5 汞迁移转化的影响因素

1.3 国内外水库汞研究现状

1.4 鱼体汞富集的研究现状

1.4.1 汞在水生食物链中的迁移、富集研究

1.4.2 影响鱼体对汞富集程度的因素

1.5 三峡水库汞研究意义

第二章 引言

2.1 立题背景

2.2 研究内容

2.2.1 模拟库区不同柔浓度土壤在干温交替下对汞转化及释放的影响

2.2.2 模拟淹没植物对水体汞形态含量及变化的影响

2.2.3 模拟库区土壤、植物向水体释汞过程对鱼体甲累积水平的影响

2.3 技术路线

第三章 材料与方法

3.1 试验材料

3.1.1 土样、植物样、鱼样的准备

3.1.2 汞溶液的配制

3.1.3 高汞土样的制备

3.2 试验方法

3.3 样品采集与测定

3.3.1 样品采集

3.3.2 样品测定

3.4 数据处理

第四章 模拟干湿交替下消落区土壤汞的转化及释放特征

4.1 总汞变化特征

4.1.1 土壤中总汞

4.1.2 水体中总汞

4.2 甲基汞变化特征

4.2.1 土壤中甲基汞

4.2.2 水体中甲基汞

4.2.3 土壤、水体甲基汞占总柔比例变化

4.3 小结

第五章 淹没植物对水体汞形态含量及变化的影响

5.1 水体基本理化性质的随时间变化特征

5.2 植物对不同形态总汞变化的影响

5.2.1 植物中总汞

5.2.2 土壤中总汞

5.2.3 水体中总汞

5.3 植物对不同形态甲基汞变化的影响

5.3.1 植物中甲基汞

5.3.2 土壤中甲基汞

5.3.3 水体中甲基汞

5.3.4 土壤、水体甲基汞占总汞比例

5.4 小结

第六章 土壤、植物向水体释汞过程对鱼体汞含量变化的影响

6.1 鱼体中总汞含量变化

6.1.1 鱼体头部总汞含量变化

6.1.2 鱼体内脏总汞含量变化

6.1.3 鱼体肌肉总汞含量变化

6.1.4 鱼体总汞含量均值比较

6.2 鱼体中甲基汞的累积水平

6.2.1 鱼体头部

6.2.2 鱼体内脏

6.2.3 鱼体肌肉

6.2.4 鱼体甲基汞含量均值比较

6.3 鱼体中甲基汞占总宗比例

6.4 鱼体汞富集系数

6.5 小结

第七章 结论与建议

7.1 结论

7.2 建议

参考文献

致谢

发表论文及参加课题