三峡库区消落带退水期不同利用土壤汞的变化特征

摘要

三峡水库目前是我国乃至全球规模最大的水库，属于特大型年度调节河道型水库。库区东起宜昌三斗坪，西至重庆江津，长600 km，最高水位175m，最低水位145m。由于其年度的调度方式，每年4-9月的退水期，库区即形成大面积的消落带，据估测消落带面积达349 km2。消落带落干期雨热同季，适合农作物生长，因而大片消落带被当地农户利用，种植蔬菜、玉米、水稻等农作物，这些农业活动会给消落带原本脆弱的生态系统带来什么影响，值得深究。众所周知，水库是―汞敏感生态系统‖，消落带作为库区环境到水体的缓冲地带，汞在消落带的环境行为是波及水库汞风险的重要一环。因此，探索消落带汞的行为特征，是全面了解水库汞循环及其风险的关键之一。农业生产活动势必会影响到消落带汞的转化，而不同的利用方式，也可能会带来不同的影响。
　　基于此，本文以三峡库区中段消落带分布面积较大的重庆市开州区渠口镇消落带为研究对象，在不同海拔高程选择落干期分别种植有水稻、玉米、蔬菜的地块，以及未农用的草地地块，连续一年每月进行定点调查采样，针对消落带不同利用方式土壤汞的分布和迁移转化特征进行研究，以期为探讨三峡库区汞污染风险提供基础性资料和科学依据。研究结果如下：
　　（1）三峡库区彭溪渠口镇段消落带土壤利用方式包括：稻田、玉米地、菜地，而未利用的土壤落干期为草地。其中利用土壤主要集中在消落带上部，即高程165~175 m之间，年落干时长在200 d以上。研究区域内消落带落干期表层土壤THg含量分布在25.80~68.74 ng·g-1之间，呈现：草地>菜地>稻田和玉米田（P＜0.01）；MeHg含量分布在0.075~0.852 ng·g-1之间，呈现：草地>稻田、玉米田和菜地（P＜0.01）。其中草地土壤THg平均含量为（56.35±6.84）ng·g-1， MeHg平均含量为（0.572±0.198）ng·g-1；而菜地土壤THg平均含量为（37.35±2.45）ng·g-1，MeHg平均含量为（0.259±0.147）ng·g-1，农耕利用土壤与为利用土壤间THg含量差异与MeHg含量差异均相当明显。因此，耕作活动会加速消落带土壤总汞（THg）与甲基汞（MeHg）流失，流失的汞可能通过地表径流进入彭溪，进而增加水库汞负荷。
　　（2）消落带土壤MeHg含量与有效态Hg含量呈极显著性正相关关系（P＜0.01），Pearson相关性系数高达0.796；MeHg含量与水溶态Hg含量之间没有显著相关性。土壤MeHg比例受MeHg含量的影响最大，两者相关性系数为0.855；同时，MeHg比例与有效态Hg含量的相关性系数为0.550，呈极显著性正相关关系（P＜0.01）；MeHg比例与THg含量和水溶态Hg含量均没有显著相关性。因此，消落带土壤MeHg水平主要取决于土壤有效态Hg水平，这可能与土壤微生物汞甲基化有关。
　　（3）消落带落干期土壤THg含量相对比较稳定，无明显变化规律。稻田、玉米田在落干期土壤MeHg含量均呈现先升高后降低的趋势。MeHg含量峰值大约出现在落干后1~2个月之间，之后逐渐降低，大约3个月后MeHg含量达到稳定水平。草地在落干后1~2个月MeHg含量也较高，之后则降低。对于稻田，落干后土壤MeHg含量峰值约为落干前的3倍，而MeHg含量降到稳定水平时与落干前无显著差异，再淹水后MeHg含量也无显著变化。与此同时，稻田、玉米田和草地土壤MeHg占THg比例均呈现先升高后降低的趋势，峰值出现在落干后1个月左右，3个月后基本稳定。稻田土壤MeHg比例峰值约为落干前的4倍，降到到稳定水平时与落干前MeHg比例无显著性差异，再淹水后MeHg比例也无显著变化。因此，落干过程可刺激消落带土壤汞甲基化作用，进而增加土壤MeHg含量，这可能增加消落带上农作物的汞污染的风险或水库汞污染风险。
　　（4）消落带落干期，土壤形态汞与环境温度的关系不明显，仅 MeHg比例与气温呈负相关关系（P＜0.05）。落干期土壤THg、MeHg以及有效态Hg含量与pH均呈现极显著性正相关关系（P＜0.01），因此消落带土壤酸化会加速THg、MeHg和有效态Hg流失，进而增加水库汞负荷。不同利用方式土壤pH呈现：草地>稻田>玉米田>菜地，因而耕作活动可能是降低土壤pH的重要因素。土壤THg、有效态Hg和水溶态Hg均与土壤湿度呈显著负相关关系（P＜0.01或0.05），而土壤 MeHg含量和比例与土壤湿度无显著关系，因此土壤含水量增加可导致THg、有效态Hg和水溶态Hg流失，而对土壤汞甲基化作用的影响不明显，淹水、降雨或地表径流只是消落带土壤Hg迁移到水库的主要因素。

目录

声明

第1章 文献综述

1.1 汞的基本理化性质与毒理作用

1.2 全球汞循环

1.3 汞在水库环境中的迁移与转化

1.4 三峡库区及其消落带环境概况

第2章 引言

2.1 选题依据

2.2 研究目标与内容

第3章 材料与方法

3.1 研究区域概况

3.2 土样采集与处理

3.3 样品测定与质量控制

3.4 数据处理

第4章 消落带不同利用方式土壤表层汞的分布与变化

4.1 消落带落干期表层土壤Hg含量

4.2 不同利用方式土壤落干期Hg的分布特征

4.3 不同利用方式土壤表层Hg的变化特征

4.4 不同利用方式土壤表层Hg结合形态分析

4.5 土壤MeHg水平与其他形态汞的关系

4.6 本章小结

第5章 消落带环境因素变化及其对土壤Hg形态的影响

5.1 温度

5.2 pH

5.3 落干时长

5.4 土壤湿度

5.5 本章小结

第6章 结论与展望

6.1 结论

6.2 展望

参考文献

致谢

发表论文及参与课题

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2 参与课题