饱和多孔介质中纳米胶体吸附机理的研究

摘要

胶体是指粒径范围在1 nm-10μm的极细物质颗粒，由于其特殊的表面化学性质，胶体在地下环境可携带污染物运移，或者自身就具有污染能力，比如病毒，细菌等病原体微生物以及纳米颗粒。随着近年来纳米技术的广泛应用，其环境安全问题越来越受到人们关注。因此研究纳米胶体(直径10-100 nm)在多孔介质中的运移和吸附过程对于预测胶体以及胶体携带污染物对地下环境的潜在危害具有重要意义。 本文通过对20 nm橡胶颗粒在饱和石英砂介质中吸附过程的研究，旨在说明溶液化学条件(离子强度)对于纳米胶体吸附机理的影响。首先根据动电测量结果得到溶液离子强度为0.001，0.01，0.04，0.1和0.2 M时胶体与石英砂颗粒表面的ζ电势，由Derjaguin-Landau-Verwey-Overbeek(DLVO)理论计算得到界面相互作用能量曲线，其规律表现为：1)随着颗粒作用间距的增加，相互作用能量曲线依次为初级势阱，排斥势垒和次级势阱；2)随着离子强度的增加，排斥势垒逐渐降低，次级势阱逐渐增大；3)离子强度为0.2 M时排斥势垒消失，能量曲线上只存在初级势阱。 运用DLVO能量曲线对胶体吸附实验结果进行分析，可以很好的解释胶体吸附作用随着离子强度的增加而增强这一现象。为了进一步研究胶体的吸附机理随离子强度的变化，考虑溶液化学条件的扰动对胶体释放的作用，于较高离子强度0.1和0.2 M条件下，在原吸附实验结束后再输入蒸馏水以降低溶液离子强度，由流出液中检测到部分胶体释放出来。结果说明溶液浓度为0.1 M时，降低离子强度消除了次级势阱，使吸附于次级势阱中的胶体释放出来，而0.2 M为有利吸附条件，通入蒸馏水后溶液化学条件在一定程度上转变为无利吸附条件，使部分发生可逆吸附的胶体解吸下来。最后通过对各实验过程中胶体质量分数的计算，发现在最高离子强度0.2 M条件下，部分胶体发生了不可逆吸附，化学条件的改变也无法使这部分胶体从介质表面释放出来。同时还可得到残留胶体在土柱内部的空间分布情况。 最后引入吸附效率来描述胶体的吸附作用。通过实验吸附效率与理论吸附效率(相互作用边界层IFBL-Interaction Force Boundary Layer模型以及麦克斯韦模型预测值)的对比发现，实验吸附效率与IFBL模型预测结果相差较大，而与麦克斯韦模型预测结果一致性较好。这是由于麦克斯韦模型同时考虑了初级势阱与次级势阱吸附效应，较好的说明了胶体在介质表面的吸附过程，而IFBL模型只考虑了初级势阱效应。 本研究通过胶体吸附实验与相关理论的结合，说明了随着溶液离子强度的增加，控制纳米胶体在饱和多孔介质中吸附作用的机理依次为：无利化学条件下的界面排斥力，初级势阱与次级势阱吸附作用，以及有利化学条件下胶体的扩散作用。

目录

文摘

英文文摘

声明

第一章绪论

1.1研究意义

1.2国内外研究进展

1.2.1影响胶体吸附的各种因素

1.2.2理论研究进展

1.3研究目标

第二章材料与方法

2.1供试样品与仪器设备

2.2石英砂预处理

2.3胶体的制备

2.4电解质溶液制备

2.5动电性质测量

2.6胶体吸附实验

2.6.1示踪剂穿透曲线

2.6.2胶体在饱和多孔介质中的吸附

2.7土柱剖分实验

第三章DLVO能量作用曲线

3.1 DLVO相互作用能

3.2 DLVO能量作用曲线

第四章胶体吸附实验结果

4.1胶体穿透曲线

4.2胶体的释放

4.3各实验过程中胶体的质量分布

4.4土柱内部残留胶体的空间分布

第五章胶体吸附效率

5.1计算方法与模型

5.1.1实验吸附效率

5.1.2理论吸附效率

5.2实验吸附效率与模型预测值的对比

第六章结论与展望

参考文献

致谢

附录

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